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[Methods] Cadmium and other elements in the edible parts of 23 crops and the corresponding root soils from Luoyang City were measured. We studied the reasons of excessive cadmium in soil, enrichment trend of cadmium in different crops and its influencing factors to screenout the crops with low cadmium accumulation by mathema-ticalstatistics and correlation analysiscombined with the information of geology and mineral deposits. [Results] 6.98% of root soil samples exceeded the national standard of Cd in crop soil. 0.84% of crop samples exceeded the national standard of Cd in crops. The rates of crop exceeding the national standard in the soil with cadmium slightly exceeding the national standardis low.The average cadmium concentration in the edible parts of various crops is ranked as: peanut>okra>cowpea>mung bean>soybean>black bean> sesame>apeseed>pepper>wheat>garlic>red bean>millet>edamame>bean>corn> sweet potato>cherry>pomegranate>pear>Chinese artichoke>apple>grape. Different speciation of Cd is significantly correlated with the total Cd in root soil. The main influencing factors affecting cadmium concentration in edible parts of crops is soil pH, followed by cadmium concentration in soil and concentrations of other elements such as Se, Mo and Zn.The correlation between Cd concentration in edible parts of different crops and soil Cd content and pH is not consistent. In areas with weak cadmium pollution, apples, pomegranates, Chinese artichoke, pears, sweet potatoes, corn, garlic, grapes, beans and cherries are recommended to be planted.Sesame, rapeseed, millet, wheat and peanuts can be farmed in alkaline soil.Sesame, rapeseed, millet, sweet potato and corn and fruits such as apple, pear, grape and cherry can be safely grown in areas with excessive cadmium in wheat grains.Increasing soil pH can also reduce the adsorption of cadmium by wheat grains. [Conclusions] The study of cadmium accumulation trends and its influencing factors of different crops could provide scientific basis for the safe utilization of soil with cadmium slightly exceeding the national standard.
2014年4月17日，环境保护部和国土资源部公布的《全国土壤污染状况调查公报》显示全国耕地土壤点位超标率为19.4%，其中轻微、轻度、中度和重度污染点位比例分别为13.7%、2.8%、1.8%和1.1%。镉点位超标率7.0%，排名第一，是全国土壤和耕地主要的污染物，其中镉轻微、轻度、中度、重度超标点位分别是5.2%、0.8%、0.5%、0.5%，总体以轻微轻度污染为主。镉是一种有毒重金属元素，主要在人体肝、肾部积累，造成肾小管等脏器损伤，导致肾功能不全，并使人体骨骼代谢受阻，继而引发骨骼病变（田效琴等，2017）。
目前中国重金属污染农田土壤修复所采用的技术主要有：工程修复、物化稳定—低吸收作物联合阻控、农艺（水分等）调控、植物吸取修复、化学淋洗修复、替代种植与安全利用等技术（胡鹏杰等，2018）。轻微轻度污染区影响因素众多，主要是地质环境高背景和上游金属矿山经冲洪积作用在下游沉积形成污染区，污染区域面积大。如何安全利用此类土地是目前研究的热点之一。有些研究者使用低积累植物或品种的概念，认为低积累植物或品种能够限制重金属在地上部的吸收和富集，从而能够降低重金属对人类的风险（Chen et al., 2007；Grant et al., 2008）。为实现中轻度镉污染农田的利用及粮食的安全生产，近年来诸多学者开展了镉低积累型作物的筛选与培育工作，并得到了诸多具有镉低积累特性的作物（Wu et al., 2016），选育出对重金属具有低积累性的作物品种，然后将这些新品种种植在被重金属污染的土壤中，达到修复或利用这些土壤的目的(吴大付等，2012)。目前，对小麦镉低积累型品种的筛选多基于污灌区附近重度污染农田、室内盆栽试验和水培试验(朱桂芬等，2009)以及单一环境大田试验(Zhou et al., 2019)，均不能全面反映小麦在中轻度镉污染情况下的自然生长状况及稳定性(冯亚娟等，2021)。不同作物种类及同一作物不同品种间对重金属的吸收存在差异(Pinson et al., 2015)，如小麦是一种易于累积镉的作物(刘畅等，2022)，镉是花生籽仁中最容易超标也是最需要关注的重金属(刘璇等，2020)，大蒜对镉污染土壤具有较强的生理生态适应性，具备修复镉污染土壤的潜力(Qian et al., 2009)。不同种类蔬菜镉积累量存在显著差异，其中叶菜类>根茎类>茄果类>豆类蔬菜(李明，2018)。
植物修复技术是治理土壤重金属污染的一种绿色经济的新途径，但由于超富集植物生物量小、环境适应能力弱、生长耗时较长，还需要中断农业生产，不符合当前中国耕地资源紧缺的基本国情（李涵等，2020）。选择对镉低积累农作物，种植出符合国家标准的安全农产品，是轻微轻度污染耕地最好的安全利用方法。同时，轻微轻度土壤污染区种植的农作物不一定超出国家标准，需要进行全面调查评价。
2018—2020年，河南省第一地质矿产调查院在洛阳市多目标区域地球化学调查发现的硒高背景区进行1∶5万土地质量地球化学调查工作，圈定出富硒和富钼、富锌土地和镉的轻微轻度污染区。在洛阳市采集了23种农作物，分析了硒、钼、镉、锌、铜、铅、砷、镍、汞、铬等元素以及土壤理化性质。本文在此项目成果的基础上，总结洛阳市各种农作物中镉富集规律，筛选发现镉低富集农作物，研究土壤镉轻度污染区对农作物的影响以及不同农作物中镉富集机理与影响因素，为该区域内土壤镉轻度污染区安全利用提供依据。
2 材料与方法 2.1 研究区概况研究区位于河南省洛阳市伊洛河流域，涉及伊川县大部，汝阳县、嵩县、孟津县和洛阳市区的部分地区。土壤类型以褐土、潮土、红黏土和粗骨土为主。农业种植区主要分布在第四系山坡耕植土及洛河、伊河、汝河阶地黄土区和冲洪积平原区；新近系砾岩、砂砾岩、钙质泥质砂岩、粉砂质泥岩夹泥灰岩薄层分布区；中元古界熊耳群安山岩、辉石安山岩、安山玄武岩夹少量流纹岩、石英斑岩及火山碎屑，五佛山群砾岩、石英砂岩、粉砂质页岩、页岩等，汝阳群石英砂岩、长石石英砂岩、页岩夹少量白云岩分布区；喜山早期辉石橄榄玄武岩，夹少量砂砾岩及泥岩分布区（图 1）。西部是豫西有色金属成矿带。研究区主要以洛阳市1∶5万硒资源详查770 km2的调查区（包括南、北两个区）为主，洛阳市其他农业种植区为辅。
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图 1 研究区位置及农作物样品采集位置分布图 1—第四系；2—新近系；3—古近系；4—白垩系；5—三叠系；6—二叠系；7—石炭系；8—奥陶系；9—寒武系；10—下古生界(未分)；11—新元古界震旦系；12—新元古界；13—中新元古界；14—中元古界；15—太古界；16—喜山早期玄武岩；17—燕山晚期花岗岩；18—燕山晚期二长花岗岩；19—燕山晚期花岗斑岩；20—燕山晚期花岗煌斑岩；21—燕山晚期正长斑岩；22—加里东晚期闪长岩；23—新元古代石英正长斑岩；24—新元古代辉长岩；25—中元古代花岗闪长岩；26—中元古代石英斑岩；27—早元古代花岗岩；28—太古代花岗岩；29—太古代闪长岩；30—区域断裂；31—1:5万硒资源详查工作区范围；32—小麦样品采集位置；33—玉米样品采集位置；34—谷子样品采集位置；35—花生样品采集位置；36—芝麻样品采集位置；37—油菜样品采集位置；38—红薯样品采集位置；39—豆类样品采集位置；40—其他类农作物样品采集位置；41—超风险筛选值土壤点；42—农作物超标点 Fig. 1 Location of the study area and distribution map of crop sample collection 1- Quaternary; 2- Neogene; 3- Paleogene; 4- Cretaceous; 5- Triassic; 6- Permian; 7- Carboniferous; 8- Ordovician; 9- Cambrian; 10- Lower Paleozoic (undivided); 11-NeoproterozoicSinian; 12-Neoproterozoic; 13-Meso-Neoproterozoic; 14-Mesoproterozoic; 15-Archaean; 16-Early Himalayan basalt; 17-Late Yenshanian granite; 18-Late Yenshaniann monzogranite; 19-Late Yenshaniann granite porphyry; 20-Late Yenshaniann granite lamprophyre; 21- Late Yenshaniann syenite- porphyry; 22- Late Caledonian diorite; 23- Neoproterozoicquartz- syenite- porphyry; 24- Neoproterozoic gabbro; 25- Mesoproterozoic granodiorite; 26- Mesoproterozoic quartz porphyry; 27- Paleoproterozoic granite; 28- Archaean granite; 29- Archaean diorite; 30- Regional fracture; 31-1∶50000-scaled scope ofselenium resourcedetailed investigation work area; 32- Wheat sample locations; 33- Corn sample locations; 34- Millet sample locations; 35- Peanut sample locations; 36- Sesame sample locations; 37- Rape sample locations; 38- Sweet potato sample locations; 39- Legume sample locations; 40- Other crops sample locations; 41- Risk screening values exceed soil sample locations; 42- Standard exceed crops sample locations |
本次农作物及其根土主要采自洛阳市硒资源详查区内，部分采自农业示范区和其他地区。样品采集选择有代表性的地块，共采集小麦174件，玉米175件，谷子34件，花生49件，芝麻35件，油菜籽15件，银条17件，大豆20件，绿豆4件，黑豆4件，红薯125件，大蒜16件，豆角2件，辣椒2件，梨20件，苹果13件，葡萄3件，石榴3件，豆角2件，毛豆1件，豇豆1件，秋葵1件，红小豆1件。大面积种植的农作物样品采集大于30件，种植面积较小的采集5~30件，种植面积太小的样品数量小于5件，只有一个地块发现有种植的4种农作物各采集了1件。总计采集各类农作物样品717件。
农作物采用棋盘法进行3~5点混合取样，然后等量混匀组成1件样品，同时采集根土样品。大型果实由5~10棵或者以上植株组成，小型果实由10~20棵或者以上植株组成。谷物、油料、豆类采集质量为1 kg（干质量），水果、蔬菜类、中药材采集质量为2 kg（鲜质量）。土壤样品采集质量为1 kg（干质量）。
2.3 样品分析测试华北有色地质勘查局燕郊中心实验室承担根土样品、土壤形态样品测试；河南省岩矿测试中心、湖北省地质实验测试中心、河南省地矿局地矿一院实验室承担农作物样品测试。
2.3.1 样品制备小麦、玉米、谷子、花生、芝麻、豆类：将样品用尼龙筛筛去杂质，四分法缩分，分取于尼龙筛中，用自来水多次清洗至水澄清，再用蒸馏水冲洗，置于陶瓷托盘中，于60℃（谷子于45℃）烘箱中烘干。烘干样品经玛瑙研磨机加工至40目，密闭消解。
水果、蔬菜、银条：将样品用自来水冲洗干净，再用蒸馏水冲洗，用玛瑙研磨机制成浆状，将碎好的样品装入螺口塑料瓶内，密闭消解。
土壤样品制备：土壤样品在野外样品加工间里阴干过20目尼龙筛后，采用四分法将样品装袋送交实验室。实验室用玛瑙研磨机将样品研磨至小于200目以后，称取0.1000 g样品进行四酸（硝酸、盐酸、氢氟酸、高氯酸）溶样，定容25 mL后稀释待测。
2.3.2 根土样品测试根土样品采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）分析镉、钼、锌，原子荧光光谱法（AFS）分析硒。取10.0 g样品，纯水浸取直接采用pH计电极法（ISE）测定pH。分析质量均符合《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T 0295-2016）的相关要求（表 1）。
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表 1 土壤样品分析质量一览 Table 1 Quality of soil samples |
按不同区域从根土中随机选择了38件土壤样品进行形态分析，采用电感耦合等离子体光谱法（ICP-AES），分析了镉元素的水溶态、离子交换态、碳酸盐结合态、腐殖酸结合态、铁锰结合态、强有机结合态、残渣态共7种形态。镉元素各形态检出限：水溶态0.002mg/kg、离子交换态0.02 mg/kg、碳酸盐结合态0.02 mg/kg、腐殖酸结合态0.02 mg/kg、铁锰结合态0.02 mg/kg、强有机结合态0.02 mg/kg、残渣态0.03 mg/kg。Cd形态检测总报出率为74.36%。
2.3.4 农作物样品分析依据《食品安全国家标准食品中多元素的测定》（GB 5009.268-2016），农作物样品采用等离子体质谱法(ICP-MS)分析镉、钼、硒、锌。各元素分析质量见表 2。
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表 2 农作物样品分析质量一览 Table 2 Quality of crop samples |
本次工作采用Excel和SPSS25进行数据统计分析，制图采用MapGIS软件进行。
3 结果与讨论 3.1 根土和农作物中镉元素特征 3.1.1 根土中镉元素含量特征和超标成因分析洛阳市土壤和农作物中镉元素统计结果（表 3）显示，全部农作物根土镉平均含量范围0.07~2.21 mg/kg。镉平均含量超出pH＜7.5条件下土壤镉风险筛选值0.3 mg/kg的耕地中种植的农作物是绿豆、毛豆、秋葵、大蒜。大蒜采样点均位于1∶5万硒资源详查区外围的洛宁县境内洛河流域第四系黄土区，其他元素含量正常，镉含量范围0.18~0.59 mg/kg，平均值0.32 mg/kg，变异系数0.33，中等变异特征。洛河上游以金银矿分布为主，区域上金、银、铋、镉等金银矿特征元素沿洛河两岸呈高背景分布。该区土壤pH值大于7.5，呈碱性，镉未超出农用地土壤风险筛选值，属于高背景区。绿豆1件镉未超标，根土镉1.1 mg/kg，超出风险筛选值，位于伊川县西部的伊河北部冲洪积区，硒、砷、汞、铬、镍、铜、锌、钼、铅、氟等元素含量较高，是伊河灌溉水造成。伊河上游是中国钼矿的矿集区，还有铜、铅、锌等有色金属矿产和萤石矿产，矿物元素经灌溉水在下游农田沉积形成富集。毛豆位于洛河冲洪积物沉积而成的李楼地区，根土中富集镉、硒、汞、铬、镍、铜、锌、铅。该区内种植小麦、玉米、油菜籽的土壤中镉含量共有4件根土超出风险筛选值。秋葵位于洛宁县故县水库东，附近是金银矿开采，由矿产污染引起，秋葵根土不超标，该区内种植黑豆、大豆的土壤中镉含量轻微超标，其他元素呈富集特征的还有硒、汞、铜、锌。
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表 3 洛阳市土壤和农作物中镉元素统计结果 Table 3 Statistical table of description of cadmium in soil and crop of Luoyang City |
其余农作物根土镉含量平均值均低于pH＜7.5条件下的土壤风险筛选值，但也有镉含量最大值超出土壤风险筛选值，主要是小麦、大豆、黑豆、玉米、油菜籽、红薯、花生的根土。根土pH平均值显示研究区主要呈弱碱性到碱性环境。
研究区共有10处计50件农作物根土镉含量超出风险筛选值，主要是轻微轻度程度为主，超标原因见表 4。其中位于洛阳市区北汽车修理厂集中区周边土壤中只有镉、铅异常，与其他地区异常元素组合明显不同。在研究区南部的汝河冲积区分布有5家企业，靠近企业的农田土壤中镉、铜、锌、铅、砷超标，远离企业，土壤中上述元素中镉还有超标，其他元素含量呈高背景，说明该区镉超标是上游冲洪积物与当地企业共同作用的结果。在汉魏古都区汞明显高出其他地区，是古代汞冶炼以及古墓大量使用汞造成。
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表 4 洛阳市镉元素超标区特征 Table 4 Table of characteristics of cadmium exceeding standard in Luoyang City |
各种农作物可食部分中镉元素平均含量从大到小排列：花生＞秋葵＞豇豆＞绿豆＞大豆＞黑豆＞芝麻＞油菜籽＞辣椒＞小麦＞大蒜＞红小豆＞谷子＞毛豆＞豆角＞玉米＞红薯＞樱桃＞石榴＞梨＞银条＞苹果＞葡萄（表 5）。秋葵、豇豆、红小豆、毛豆样品只有1件，作为参考。总体规律是油料作物（花生、芝麻、油菜籽）与豆类作物、秋葵中镉含量最高，其次是谷类（小麦、谷子）、辣椒、大蒜、豆类蔬菜以及玉米、红薯中镉含量较低，水果和中药材银条中镉含量最低，远低于国家标准限值。
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表 5 洛阳市各种农作物中镉富集系数特征 Table 5 Characteristics of Cadmium enrichment coefficient in various crops in Luoyang City |
广西大豆、黑豆、花生中镉分别为（0.05±0.028）mg/kg、（0.033±0.047）mg/kg、（0.21±0.11）mg/kg（覃志英等，2006）。中国花生的平均镉含量为0.1634 mg/kg（陈志军等，2012）。辣椒属于地上部易富集镉的蔬菜品种（赵首萍等，2021；胡立志等，2021）。苏州黄心红薯、白心红薯、紫红薯中镉含量分别为0.0143 mg/kg、0.00531 mg/kg、0.00206 mg/kg（刘慧等，2021）。青岛市8个主栽普通花生品种籽仁镉含量0.051~0.126 mg/kg，平均0.102 mg/kg（赵明等，2010）。山西省中部、南部水果主产区的苹果和梨中镉含量分别是0.00211 mg/kg和0.00005 mg/kg，分别为限量值的4.2%和0.1%，远低于国家规定的限量（郝变青等，2015)。中国黄淮海和长江中下游两大小麦优势产区的8个省（市）的小麦镉含量均值为（0.032±0.051）mg/kg（陆美斌等，2015）。相同情况下玉米对汞、铅、镉的累积程度显著低于小麦（徐友宁等，2007）。在茄果类蔬菜中秋葵容易吸收重金属元素镉，秋葵中镉含量的高低主要取决于种植环境（黄彬红等，2019）。上述结果总体上与本次接近，说明不同种类的农作物在不同地方的总体规律一致。
与《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB2762- 2017）对比，农作物超出标准6件，其中5件是小麦，1件是秋葵，占总点位数的0.84%。秋葵位于故县水库东部金矿附近，14件样品中有8件根土中镉超标，种植的黑豆、大豆、绿豆和玉米中镉均未超标。秋葵土壤pH值为7.66，属于弱碱性土壤，根土镉含量0.41 mg/kg，未超出土壤风险筛选值，属于高背景，秋葵镉含量0.133 mg/kg，超出蔬菜中镉含量限值，说明秋葵对镉有较强的富集能力，秋葵易吸收重金属元素镉（黄彬红等，2019；谢运河等，2020）。超标的5件小麦籽粒中有1件位于汉魏古都遗址区，土壤pH值为8.68，属于碱性土壤，根土镉含量0.42 mg/kg，未超出土壤风险筛选值，但小麦籽粒中镉含量0.136 mg/kg，超出限量标准。洛阳市小麦主要是洛阳市农业科学院培育的洛麦系列品种，该点位于一个农业实验区，41件小麦样品中有3件根土镉超标而小麦籽粒未超标，该点土壤未超标，但小麦籽粒中镉超标，推断与外界环境有关，属于偶然情况。
其余4件小麦籽粒镉超标点有3件位于研究区南部汝河河流阶地，土壤pH值分别为6.98、6.54、6.70，呈弱酸性，根土镉含量分别为0.45 mg/kg、0.58 mg/kg、0.77 mg/kg，小麦籽粒镉含量分别为0.224 mg/kg、0.161 mg/kg、0.143 mg/kg，属于弱酸性环境下根土和小麦籽粒均轻度超标的特征。另1件位于玄武岩区南部，土壤pH值7.17，呈中性，小麦籽粒镉含量为0.107 mg/kg，轻微超标，根土镉含量为0.17 mg/kg，未超标。
研究区南部汝河冲积平原区内种植的小麦、玉米、红薯、花生中共有16件根土中镉超标，其中小麦有5件，除了小麦籽粒有3件样品超标外，玉米、红薯、花生中镉均不超标。
从上述特征看出，研究区黑豆、大豆、小麦、玉米、红薯、毛豆、油菜籽、花生、绿豆的根土中均有镉超出风险筛选值，但农作物中超出食品安全国家标准的只有小麦。小麦根土中超出土壤风险筛选值的样品有12件，其中有3件小麦籽粒超出食品安全国家标准。同时还有2件小麦根土未超标，而小麦籽粒超标，说明研究区小麦是主要的具有镉污染风险的农作物。
由于农民大多数不清楚所种农作物品种，采样者也无法精准区分出不同品种，因此未能按照不同农作物的不同品种进行研究。已有研究证明，不同作物的镉积累能力存在种间和种内差异性。大豆是易吸收积累镉的农作物，而玉米的镉转运能力较弱，大豆富集镉的能力高于玉米（Zhuang et al., 2013；Zhao et al., 2014；魏祥东等，2015）。承德市玉米中镉含量均低于0.005 mg/kg（杨帆等，2020），与本区结果一致。本次研究表明，研究区各种农作物中镉含量有变异性，是作物品种、土壤类型、土壤中镉背景、成土母质等综合作用的结果。但不同种类的农作物镉含量具有明显的差异，花生、油菜籽、芝麻等油料作物，豆类作物，小麦，蔬菜中的秋葵、辣椒都是富镉农作物，玉米是镉含量最低的粮食作物，银条和水果是低镉农作物，说明不同种类间镉的差异明显。
3.2 不同农作物中镉富集规律富集系数（BCF）是表征土壤中元素含量分布对食物链影响程度的参数，客观反映了农产品从土壤环境中吸收或摄取微量元素的能力，是现代环境地球化学研究土壤元素行为的常用指标之一（廖启林等，2013）。本文均分析农作物的可食部分，因此镉BCF（富集系数）=（农作物中可食部分镉含量/土壤中镉含量）×100%（表 5）。不同农作物镉BCF从大到小排列顺序为：花生＞豇豆＞芝麻＞秋葵＞辣椒＞大豆＞绿豆＞黑豆＞油菜籽＞谷子＞小麦＞大蒜＞红小豆＞豆角＞玉米＞石榴＞毛豆＞红薯＞樱桃＞梨＞银条＞苹果＞葡萄。其中花生是最富集镉的农作物，与赵明等（2010）研究成果花生籽仁对土壤镉具有较强的富集能力一致。豇豆、芝麻、秋葵、辣椒、大豆、绿豆、黑豆、油菜籽、谷子、小麦、大蒜中镉BCF均大于10%，属于对镉较为富集的农作物。红小豆、豆角、玉米、石榴、毛豆、红薯、樱桃、梨、银条、苹果、葡萄属于镉低积累农作物。
各种农作物中镉BCF与镉含量的总体规律一致。油料和豆类、茄类蔬菜（秋葵、辣椒）、谷类作物（谷子、小麦）、大蒜属于对镉较为富集的农作物，玉米、红薯、水果是对镉低积累的农作物。花生是最富集镉的农作物，无论是镉含量还是镉BCF，都是研究区农作物中最高。总体规律与石一珺等（2019）研究杭州市主要农作物中镉的富集特征一致。
3.3 土壤镉形态与农作物中镉超标分析本次对镉、砷、铅、汞、铜、锌分析了7种形态，镉元素各形态占全量比值从大到小是碳酸盐结合态（23.37%）＞铁锰结合态（23.16%）＞离子交换态（18.18%）＞残渣态（13.68%）＞腐殖酸结合态（11.96%）＞强有机结合态（8.35%）＞水溶态（0.5%），其中在自然环境下能被农作物吸收的是水溶态与离子态，在酸性环境下碳酸盐结合态也能够被活化。将水溶态与离子态做为镉的有效态，其占全量总比值是18.68%，是汞有效态的7.13倍，铜有效态的13.54倍，砷有效态的23.35倍，锌有效态的38.92倍，铅有效态的47.90倍，说明镉是最容易被农作物吸收的重金属元素。
对土壤镉全量、pH与不同形态进行Pearson相关分析，从分析结果（表 6）可以看出，土壤不同形态与全量之间均具有显著的正相关，说明土壤镉全量是不同形态的决定性因素。已有研究证明，镉的不同结合态形式受土壤中有机质、氧化物、碳酸盐以及黏土含量等影响（Liu，2019）。因而土壤类型（Sarib et al., 2020）、土地利用方式（Khodrani et al., 2019）、土壤的物理化学性质（Ashayeri and Keshavarzi, 2019）等不同，镉存在的形态不同，其中土壤的物理化学性质对镉的迁移转化具有重要影响（Yang et al., 2020）。研究区pH与水溶态呈微弱反相关，与碳酸盐结合态、铁锰结合态、腐殖酸结合态、强有机结合态呈微弱正相关，与离子交换态、残渣态无相关。随着pH增高，镉水溶态减少，土壤中镉活性降低，水溶态转换为碳酸盐结合态、铁锰结合态、腐殖酸结合态、强有机结合态等稳定态。但pH与不同形态均不是显著相关，而土壤镉总量与各种形态均呈显著正相关，说明土壤中镉总量是决定镉形态的主要因素。
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表 6 土壤镉全量、pH与不同形态的相关性 Table 6 Correlation between total cadmium content, pH and different forms of soil cadmium |
研究区农作物主要是镉超标，说明镉是最容易超标的重金属，与镉的有效态远高于其他元素有关。研究区中北部碱性土壤34个镉超标点中小麦镉超标只有1件，南部中酸性土壤16个镉超标点中小麦镉超标4件，说明中酸性土壤中镉超标容易造成小麦中镉超标。
3.4 不同农作物中镉及镉BCF与其他指标的相关性土壤是各种元素的组合系统，各种元素之间有拮抗与协同作用。硒能够缓解或加剧水稻中镉毒害，这主要取决于硒和镉的剂量（Feng et al., 2013）。低硒处理显著增加冬小麦幼苗的镉累积量，较高硒处理则显著降低冬小麦地上部镉质量分数（Qin et al., 2018）。尽管不少研究发现外源施硒可以有效降低植物对重金属镉的吸收和积累，但硒对镉的拮抗效应也受镉浓度、硒浓度及硒价态的影响。通常在低镉水平下，硒能明显抑制作物对镉的吸收累积，但在高镉水平下，这种抑制作用减弱（Feng et al., 2013；Huang et al., 2017）。相应的，当硒浓度过高时，反而会加剧镉的吸收（刘秀珍等，2014；曾宇斌等，2017）。虽然目前已有大量研究证实了硒镉存在拮抗作用，但绝大部分研究成果都是来自盆栽试验，硒和镉的施用量、形态都与硒镉高背景区存在显著差异（王波等，2020）。不同研究者的成果显示不同地区农作物中硒镉元素之间的作用不同。本次在洛阳市发现了富钼、富锌土地和镉轻微轻度污染区，利用Pearson相关分析对不同农作物和土壤中镉、硒、钼、锌以及pH进行了相关性分析，来揭示不同农作物中镉与硒、钼、锌以及pH的相互影响。
3.4.1 不同农作物中镉与其他指标的相关性不同农作物中镉主要受土壤中镉、pH以及镉BCF影响（表 7），与土壤和农作物中硒、钼、锌以及BCF的相关性各不相同。除黑豆中镉与镉BCF呈显著负相关外，其余农作物中镉与镉BCF均呈显著与明显正相关。小麦、玉米、黑豆、大蒜、红薯中镉与土壤中镉呈显著正相关，黄豆、绿豆、梨中镉与土壤中镉呈弱正相关；石榴中镉与土壤中镉呈显著负相关，葡萄中镉与土壤中镉呈较强负相关，芝麻、苹果中镉与土壤中镉呈弱负相关；谷子、花生、油菜籽、银条中镉与土壤中镉无相关性。绿豆中镉与土壤pH呈较强正相关，黄豆中镉与土壤pH呈弱正相关；芝麻、苹果、油菜籽、谷子、花生、小麦、玉米中镉与土壤pH呈显著负相关，黑豆、石榴、银条中镉与土壤pH呈较强负相关，葡萄中镉与土壤pH呈弱负相关；大蒜、红薯、梨中镉与土壤pH无相关。
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表 7 不同农作物中镉与其他指标的相关性 Table 7 Correlation between cadmium and other indicators in different crops |
谷子中镉与硒呈显著正相关；黑豆中镉与硒呈显著负相关，葡萄、大蒜中镉与硒呈较强负相关。油菜籽、梨、小麦中镉与土壤中硒呈显著正相关，绿豆中镉与土壤中硒呈较强正相关；苹果中镉与土壤中硒呈显著负相关，石榴、黑豆、葡萄、银条中镉与土壤中硒呈较强负相关。谷子中镉与硒BCF呈显著正相关，石榴、苹果、银条中镉与硒BCF呈较强正相关；葡萄、大蒜、黑豆、绿豆、梨中镉与硒BCF呈较强负相关。
绿豆、油菜籽、梨、红薯、小麦中镉与锌呈显著正相关，葡萄、石榴中镉与锌呈较强正相关；苹果、黑豆中镉与锌呈显著负相关。玉米、小麦中镉与土壤中锌呈显著正相关，葡萄、黑豆、绿豆中镉与土壤中锌呈较强正相关；银条、苹果中镉与土壤中锌呈显著负相关，石榴、油菜籽中镉与土壤中锌呈较强负相关。油菜籽、谷子、花生中镉与锌BCF呈显著正相关，葡萄、石榴中镉与锌BCF呈较强正相关；苹果中镉与锌BCF呈显著负相关，黑豆、大蒜中镉与锌BCF呈较强负相关。
葡萄、大蒜、玉米、红薯中镉与钼呈显著正相关，绿豆中镉与钼呈较强正相关；小麦中镉与钼呈显著负相关，黑豆、苹果、油菜籽、芝麻中镉与钼呈较强负相关。大蒜、玉米中镉与土壤中钼呈显著正相关，梨、油菜籽中镉与土壤中钼呈较强正相关；葡萄、黑豆、绿豆中镉与土壤中钼呈较强负相关。葡萄中镉与钼BCF呈显著正相关，黑豆、绿豆、大蒜中镉与钼BCF呈较强正相关；油菜籽、芝麻、谷子、小麦中镉与钼BCF呈显著负相关，梨、苹果中镉与钼BCF呈较强负相关。
显然绝大部分农作物中镉与镉BCF呈显著或明显正相关，与土壤pH呈显著或明显的负相关。各种农作物中镉与土壤中镉呈现不同的相关性；与土壤和农作物中硒、钼、锌以及其BCF也呈现不同的相关性。影响农作物中镉的主要因素是pH和农作物的BCF。
3.4.2 不同农作物中镉BCF与其他指标的相关性黄豆镉BCF与土壤pH呈显著正相关，黄豆、黑豆镉BCF与土壤pH呈较强正相关；芝麻、苹果、油菜籽、谷子、小麦、花生、红薯、玉米的镉BCF与土壤pH呈显著负相关，梨、银条、石榴的镉BCF与土壤pH呈较强负相关（表 8）。
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表 8 不同农作物中镉BCF与其他指标的相关性 Table 8 Correlation between cadmium BCF and other indicators in different crops |
黑豆镉BCF与黑豆中镉呈显著负相关，葡萄、苹果、油菜籽、银条、谷子、花生、芝麻、小麦、大蒜、玉米、黄豆、红薯的镉BCF与对应农作物中镉均呈显著正相关，石榴、绿豆、梨的镉BCF与对应农作物中镉呈较强正相关。黑豆、梨、黄豆、芝麻、谷子、花生、玉米、小麦的镉BCF与土壤中镉呈显著负相关，苹果、银条、葡萄、绿豆、石榴的镉BCF与土壤中镉呈较强负相关。陈洁等（2021）也发现，水稻、小麦、夏玉米和春玉米4种作物的BCF值与土壤镉含量之间都呈现出负相关关系。
黑豆、谷子、红薯的镉BCF与对应农作物中硒呈显著正相关；大蒜、玉米的镉BCF与对应农作物中硒呈显著负相关，葡萄、绿豆的镉BCF与对应农作物中硒呈较强负相关。油菜籽的镉BCF与土壤中硒呈显著正相关，黑豆的镉BCF与土壤中硒呈较强正相关；石榴、苹果、玉米、小麦的镉BCF与土壤中硒呈显著负相关，葡萄、大蒜、梨的镉BCF与土壤中硒呈较强负相关。谷子、红薯的镉BCF与硒BCF呈显著正相关，石榴、黑豆、苹果、银条、梨的镉BCF与硒BCF呈较强正相关；玉米的镉BCF与硒BCF呈显著负相关，葡萄、绿豆、大蒜的镉BCF与硒BCF呈较强负相关。
黑豆、油菜籽、花生、玉米的镉BCF与对应作物中锌呈显著正相关，葡萄、绿豆、石榴的镉BCF与对应作物中锌呈较强正相关；苹果的镉BCF与苹果中锌呈显著负相关，银条的镉BCF与银条中锌呈较强负相关。葡萄、绿豆的镉BCF与土壤中锌呈较强正相关；苹果、银条、花生、黄豆、谷子、玉米、小麦的镉BCF与土壤中锌呈显著负相关，黑豆、石榴、油菜籽的镉BCF与土壤中锌呈较强负相关。油菜籽、谷子、黄豆、花生、玉米、芝麻、小麦、红薯的镉BCF与锌BCF呈显著正相关，葡萄、黑豆、梨的镉BCF与锌BCF呈较强正相关；苹果的镉BCF与锌BCF呈显著负相关。
葡萄、黄豆的镉BCF与对应作物中钼呈显著正相关，黑豆、绿豆、大蒜的镉BCF与对应作物中钼呈较强正相关；芝麻、小麦的镉BCF与对应作物中钼呈显著负相关，梨、油菜籽、苹果的镉BCF与对应农作物中钼呈较强正相关。黑豆、油菜籽、大蒜、黄豆的镉BCF与土壤中钼呈较强正相关；葡萄、绿豆的镉BCF与土壤中钼呈较强负相关。葡萄的镉BCF与钼BCF呈显著正相关，大蒜、黄豆、绿豆的镉BCF与钼BCF呈较强正相关；油菜籽、芝麻、小麦的镉BCF与钼BCF呈显著负相关，梨、苹果的镉BCF与钼BCF呈较强负相关。
总结以上规律，各种农作物的镉BCF主要受农作物中镉、土壤中镉和土壤pH的影响，绝大部分农作物中镉BCF与农作物中镉呈正相关，与土壤中镉呈负相关，与pH呈负相关特征（表 8）。说明农作物对镉的吸收强度是镉富集的主要因素，同时土壤pH是影响农作物中镉富集的另一种重要因素，提高土壤pH会减少绝大部分种类农作物中镉含量，但会促进黄豆、绿豆、黑豆中镉的吸收。
3.4.3 各指标相关性分析有研究证明辣椒、绿豆、小麦中镉与土壤中镉呈正相关特征（何录秋等，2018；胡立志等，2021；冯亚娟等，2021）。通常情况下，土壤中镉含量越高，蔬菜吸收镉的量就越高，二者呈现较好的正相关性（郭晓静等，2015）。但张磊等（2019）发现玉米、芋头、香蕉、白菜、花生土壤中镉总量和有效态含量均与农作物可食用部分镉含量不成正相关关系，不同种类的农作物对镉的富集情况相差较大。本次研究证明在自然背景下，不同农作物中镉含量与土壤中镉含量呈现不同的相关性，与其他地区的同种农作物也不同。
土壤中镉污染严重，含量变化明显的地区，以及通过人工添加不同含量镉造成土壤中镉含量差异明显的盆栽与大田试验中，农作物中镉与土壤中镉主要呈正相关。在研究区以自然背景为主，镉含量变化较小的环境下，不同农作物由于作物品种、土壤类型、成土母质、元素背景不同，产生不同的结果。16种农作物中从弱到显著正相关的农作物有8种，从弱到显著负相关的农作物有4种，无相关性的有4种。说明在不细分作物品种、土壤类型等条件下，农作物中镉含量与土壤中镉含量呈现正相关的占多数。说明土壤镉是影响农作物中镉含量的主要因素（Mi et al., 2019）。
研究区绝大多数农作物中镉与pH呈负相关，说明随着土壤碱性提高，镉的活性降低，农作物吸收镉的能力减小。绝大多数农作物中镉BCF与pH呈负相关，说明随着土壤pH提高，土壤逐渐变碱性，绝大多数农作物中镉含量逐渐降低，只有豆类作物镉含量提高。
不同农作物中镉与土壤和农作物中硒、钼、锌的相关性各不相同，以两元素间呈显著正相关作为元素间具有协同作用，显著负相关作为元素间具有拮抗作用来分析，农作物中镉与硒具有协同作用的是谷子，具有拮抗作用的是黑豆、葡萄。农作物中镉与锌具有协同作用的是绿豆、油菜籽、梨、红薯、小麦、葡萄、石榴，具有拮抗作用的是黑豆、苹果。农作物中镉与钼具有协同作用的是葡萄、大蒜、玉米、红薯，具有拮抗作用的是小麦。
农作物中镉还受土壤中硒、钼、锌的影响，镉与硒、钼、锌两者之间呈显著正相关，说明硒、钼、锌促进农作物对镉的吸收，显著负相关说明硒、钼、锌抑制农作物对镉的吸收。农作物中镉与土壤中硒呈显著正相关，硒促进镉被农作物吸收的是油菜籽、梨、小麦、绿豆；呈显著负相关，具有抑制镉被农作物吸收的是苹果、石榴、黑豆、葡萄。农作物中镉与土壤中锌呈显著正相关，锌促进镉被农作物吸收的是玉米、小麦、葡萄、黑豆、绿豆；呈显著负相关，抑制镉被农作物吸收的是银条、苹果。农作物中镉与土壤中钼呈显著正相关，钼促进镉被农作物吸收的是大蒜、玉米；呈显著负相关，钼抑制镉被农作物吸收的是葡萄、黑豆、绿豆。
3.5 轻微轻度镉超标区农作物的安全种植研究区土壤镉轻微轻度污染区，种植对镉低富集，同时BCF与pH呈负相关的农作物，可以安全利用受镉轻微轻度污染的农田。这些农作物包括苹果、石榴、银条、梨、红薯、玉米、大蒜、葡萄、豆角、樱桃。对于芝麻、油菜籽、谷子、小麦、花生等对镉具有较强吸收能力的农作物，在碱性土壤中种植可以安全利用。豆类作物在研究区中酸性、碱性环境下的镉轻微轻度污染区种植镉均未超标，也是镉轻微轻度污染区适合种植的农作物。
研究表明，植物修复技术是土壤重金属污染修复治理应用前景最好的技术（赵鑫娜等，2023）。对于研究区土壤镉轻微轻度污染区，采用种植镉低积累农作物是非常有效的方法。研究区主要是小麦中镉超标，集中在南部汝河冲洪积盆地区，土壤pH呈中酸性，种植芝麻、油菜籽、谷子、红薯、玉米等粮油作物和苹果、梨、葡萄、樱桃等均可以实现安全利用。油菜籽粒对镉较为富集，油菜茎杆对镉富集程度更高，是修复镉轻微轻度污染的较好农作物(向丹等，2009；吴林土等，2021)，且油菜籽中的镉转移到菜籽油中的比例仅为2%~10%（Yang et al., 2016；武琳霞等，2016），大豆、黑豆、油菜除果实外根、茎、叶对镉的富集系数都大于1，都可以作为植物修复的理想作物（张竹青等，2008；刘月莉，2008；李敏，2017），中轻度镉污染试验田按照黑豆-油菜、大豆-油菜、黑豆-大豆模式种植，对土壤中镉的修复效率较好，其中轮作模式中以黑豆-油菜模式提取效率最高（常银川，2020）。这些研究与本次成果结合，种植油菜、豆类是最好的修复方式。
该区域土壤和小麦中富硒富镉，可以通过施加钝化剂提高土壤pH值来降低小麦对镉的吸附。实验研究结果表明玉米秸秆和水稻秸秆生物炭对Cd2+和Pb2+有着良好的吸附性能（杨育振等，2023）。冯敬云等（2021）基于60篇相关文献分析不同钝化材料对土壤镉污染农田土壤修复效果为石灰类＞含磷材料＞生物炭≈金属氧化物＞黏土矿物＞其他有机物。施入碱性肥料如石灰（Beverley et al., 2012；Chen et al., 2016）、钙镁磷肥（李造煌等，2017）可提高土壤pH值，降低土壤重金属活性。典型石灰类物质包括石灰、氢氧化钙、钙镁氧化物、碳酸盐矿物、碳酸钙镁矿物、白云石、方解石等（Jörg et al., 2015；Mahar et al., 2016；陈远其等，2016），可有效提高土壤pH值，对镉污染土壤具有显著修复效果。但研究表明在实际应用中，长期频繁施用石灰类钝化材料会使表土结皮、土壤板结，降低土壤透气、透水性能，造成土壤结构破坏及养分流失，且碱性条件不利于砷、钼等阴离子的固定，并会增加土壤铝毒性（刘勇等，2019；黄柏豪等，2020），后期土壤中的活性酸、潜性酸及种植作物根系呼吸作用分泌的有机酸等产生缓冲作用，使土壤pH值呈先升高后缓慢回落趋势（李造煌等，2017），导致土壤中钝化的镉重新活化。在施用石灰类物质时，应注意石灰类物质钝化材料与其他材料进行复配的比例、施用量及长期钝化效应评估（冯敬云等，2021）。
石灰+腐殖酸能使小麦田土壤pH提升16.8%，石灰+偏硅酸钠+硫酸镁使小麦籽粒镉含量降低25.8%（上官宇先等，2022）。石灰和硅钙镁肥显著提高土壤的pH值，硅钙镁肥处理对小麦籽粒镉含量降低效果最大降幅为90.85%（朱利楠等，2020）。石灰+有机物料处理能明显降低小麦籽粒和秸秆中的镉，施用高量猪粪或石灰+低量猪粪能显著降低小麦对镉的吸收（詹绍军等，2011）。综合该区域内小麦与pH、BCF呈负相关特征，采用施加石灰+腐殖酸、石灰+硅钙镁肥、石灰+有机肥会降低小麦中镉含量，达到安全利用。
秋葵种植区可以种植玉米、谷子、红薯等农作物，也可以种植苹果、梨、葡萄、石榴等对镉低积累水果，达到安全利用。
该区内花生中镉含量虽然没超标，但已有8件样品中花生镉含量＞0.2 mg/kg，有1件样品接近花生国家限值0.5 mg/kg。根据花生中镉与土壤中镉无相关性，与土壤pH呈显著负相关，与镉BCF呈显著正相关，镉BCF与土壤中镉呈显著负相关特征，研究区花生中镉含量主要受pH的影响，提高镉轻微轻度污染区的土壤pH值，可以降低花生中镉含量。
4 结论通过对洛阳市不同种类农作物中镉富集特征以及不同农作物和土壤中镉、硒、锌、钼以及土壤pH值相关性研究，得出如下结论：
（1）研究区717个农作物根土中镉超标点位50个，占总点位数的6.98%，农作物超标点位6个，占总点位的0.84%，均为轻微轻度超标。农作物镉超标点占土壤镉轻微轻度超标点的12%。土壤中镉轻微轻度超标，农作物中镉超标率低。
（2）各种农作物可食部分中镉平均含量从大到小排列为：花生＞秋葵＞豇豆＞绿豆＞大豆＞黑豆＞芝麻＞油菜籽＞辣椒＞小麦＞大蒜＞红小豆＞谷子＞毛豆＞豆角＞玉米＞红薯＞樱桃＞石榴＞梨＞银条＞苹果＞葡萄。不同农作物镉BCF从大到小排列为：花生＞豇豆＞芝麻＞秋葵＞辣椒＞大豆＞绿豆＞黑豆＞油菜籽＞谷子＞小麦＞大蒜＞红小豆＞豆角＞玉米＞石榴＞毛豆＞红薯＞樱桃＞梨＞银条＞苹果＞葡萄。
（3）小麦、玉米、黑豆、大蒜、红薯中镉与土壤中镉呈显著正相关，黄豆、绿豆、梨中镉与土壤中镉呈弱正相关；石榴中镉与土壤中镉呈显著负相关，葡萄中镉与土壤中镉呈较强负相关，芝麻、苹果中镉与土壤中镉呈弱负相关；谷子、花生、油菜籽、银条中镉与土壤中镉无相关性。
（4）绿豆、黄豆中镉与pH呈较强和弱正相关；芝麻、苹果、油菜籽、谷子、花生、小麦、玉米中镉与pH呈显著负相关，黑豆、石榴、银条中镉与pH呈较强负相关，葡萄中镉与pH呈弱负相关；大蒜、红薯、梨中镉与pH无相关。
（5）芝麻、苹果、油菜籽、谷子、石榴、小麦、银条、花生、梨、红薯、玉米、大蒜、葡萄、豆角中镉BCF与pH呈负相关。绿豆、大豆、黑中镉BCF与pH呈正相关。
（6）研究区镉轻微轻度污染区，种植苹果、石榴、银条、梨、红薯、玉米、大蒜、葡萄、豆角、樱桃可以安全利用。芝麻、油菜籽、谷子、小麦、花生等对镉具有较强吸收能力的农作物，种植在碱性环境土壤中也可以安全利用。豆类作物也是镉轻微轻度污染区适合种植的农作物。
（7）研究区小麦中镉超标区种植芝麻、油菜籽、谷子、红薯、玉米等粮油作物和苹果、梨、葡萄、樱桃等均可以安全利用。也可以通过提高土壤pH值来降低小麦对镉的吸附。
（8）秋葵种植区改种玉米、黄豆、红薯等农作物或者苹果、梨、葡萄、石榴等对镉低积累水果，达到安全利用。
（9）该区内花生尽量种植在碱性土壤中，在酸性土壤中要提高土壤pH值，可以降低花生中镉含量。
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