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2. 中国地质大学(北京)地球科学与资源学院, 北京 100083
2. School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China
[Objective] This study investigated the contents and spatial distributions of heavy metals in surface soils in Yuanzhou District, Guyuan City, Ningxia, evaluating heavy metal accumulation and its associated ecological risk. [Methods] A total of 12988 soil samples were collected and the levels of eight heavy metals, namely, As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn, were measured. The single−factor index, Nemerow comprehensive pollution index, and potential ecological hazard index were used to estimate the ecological risks associated with heavy metal contamination in soils. [Results] Compared to the background values of the Ningxia Autonomous Region, the average enrichment coefficients of As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn were 1.01, 1.42, 1.04, 0.99, 1.03, 0.81, 1.01, and 1.07, respectively. Similar distributions of the eight heavy metals, with high concentrations, were observed in areas characterized by high human activity, such as the east and west sides of Liupan Mountain, as well as Guyuan City, Zhangyi Town, and Huangduobao Town. In contrast, low concentrations were observed in Tanshan Township and Zhaike Township in the northeast Quaternary areas with loess−covered soil. Single−factor index evaluation revealed that the soil was "clean" in the Yuanzhou area. Evaluation using the Nemerow comprehensive pollution index indicated that the soil pollution index of all heavy metals was less than 0.7, which is considered "clean." While the single−element potential hazard index of Cd and Hg showed a level of moderate risk, the comprehensive potential ecological hazard index of the heavy metals showed slight risk levels. [Conclusions] The soil quality in Yuanzhou District, Guyuan City, is in good condition, although slight enrichment of heavy metals was seen in the topsoil due to human activities in some areas.
土壤是农业生产的基础，是保障粮食安全的重要组成部分。土壤环境质量直接关系到耕地质量、农产品安全和人体健康（庄国泰, 2015）。重金属污染不仅引起农业土壤成分、结构和功能的变化，而且抑制作物根系生长，甚至降低作物产量（Cai et al., 2012）。此外，土壤重金属污染可通过食物链直接和间接地对人体健康产生有害影响（Zhang et al., 2012）。由于土壤重金属污染具有隐蔽性、高毒性、持久性和生物积累的特点（Pan et al., 2016; Huang et al., 2018），土壤重金属污染（如As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn）已成为世界许多地区面临的严重问题，并受到了广泛关注（Huang et al., 2018; 曹胜伟等, 2022; 刘同等, 2022）。
土壤重金属主要来源于自然源和人为源。自然源的重金属主要来源于岩石自然风化，占土壤重金属含量的主要部分，自然源重金属主要以植物难以生物利用的形式存在，具有较低的生态风险（Temmerman et al., 2003; Song et al., 2018）。人为源重金属主要是农业活动、采矿作业、工业排放、生活污水和化石燃料燃烧等造成的（刘同等, 2022）。例如，在农业生态系统中，经常使用的石灰和过磷酸肥不仅含有植物营养和生长所必需的营养元素，还含有As、Cd和Pb等有毒金属杂质（Pezzarossa et al., 1990）。金属矿石的加工、采矿和运输也会增加土壤中的重金属污染水平（周勤利等, 2019; Chen et al., 2023）。人为源重金属通常具有较高的生物活性，易被植物吸收利用，具有较高的生态风险（唐豆豆等, 2018; Dong et al., 2023）。因此，确定土壤中重金属的来源对控制土壤污染至关重要。
宁夏回族自治区是中国历史最悠久的灌溉区之一，在区域粮食安全以及生态环境保护方面都做出了历史贡献。但是迄今鲜有针对宁夏地区开展土壤重金属污染和生态风险研究工作，宁夏地区土壤环境污染状况及其生态风险不清。本研究通过采集大量实测数据，在了解固原市原州区耕地重金属分布特征的基础上，对原州区表层土壤重金属生态风险进行评价，为该区土壤重金属污染防治、土地合理开发利用提供科学依据。
2 研究区概况原州区隶属于宁夏回族自治区固原市，位于宁夏南部山区，六盘山东麓，属黄土高原西部半干旱梁状丘陵区（图1），位于105°58″~106°32″E，35°34″~36°38″N，南北最长117 km，东西最宽达47 km，总面积2766 km2，耕地面积10.76万hm2（梁永峰, 2012）。原州区南部为六盘山阴湿区，北部为清水河谷平原区，东部为黄土丘陵沟壑区，南部六盘山东西两侧为红土丘陵区。在地层上，该地区处于华北地层区和祁连地层区内。由于地质构造不同，加之经历畜牧业、农牧业、旱作农业的不同发展阶段和自然条件的影响，形成的土壤类型不一，主要有黄绵土、黑垆土、灰褐土、新积土、粗骨土和潮土等不同土壤类型，其中属黄绵土和黑垆土占地最广，占全区耕地总面积的94.6%（梁永峰, 2012, 2013; 张树海和魏固宁, 2012）。
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图 1 研究区位置和地貌类型 Fig. 1 Location and geomorphic type of the study area |
土壤样品采集及处理严格遵循《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T 0295—2016），覆盖了原州区绝大部分农耕地及山林地，面积约2237 km2，遍及原州区下辖的3个街道、7个镇、4个乡：北塬街道、古雁街道、南关街道、三营镇、开城镇、张易镇、彭堡镇、头营镇、官厅镇、黄铎堡镇、中河乡、河川乡、炭山乡、寨科乡。土壤样品采用网格加图斑的原则布设，保障样品空间上相对均匀，并且主要分布在农用地，平原地区土壤样品采样密度范围保持在9点/km2，山林地采样密度保持在4~5点/km2。在地形地貌复杂、丘陵地区、土地利用方式多样、人类活动影响强烈、元素及污染物含量空间变异性大的地区适当加大采样密度。
根据《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T0295—2016）要求，土壤样品需采集地表0~20 cm土壤层，样品采集时采用5点组合法进行采样，将采集的各子样点的土壤掰碎，挑出根系、秸秆、石块、虫体等杂物，充分混合后，用四分法取约1~1.5 kg装入样品袋。样品晾干和加工场地确保无污染，在阴凉处悬挂在样品架上自然风干，将风干后的样品平铺在制样板上，用木棍碾压，并将植物残体、石块等其他所有非土物质剔除干净，细小已断的植物须根，采用静电吸附的方法清除。自然风干后用木质工具碾碎并用玛瑙研钵研磨、混匀过2 mm（十目）筛后保存，取350 g送实验室用于土壤重金属元素含量分析。
3.2 样品分析与质量控制 3.2.1 分析方法土壤样品重金属分析测试由内蒙古地矿科技有限责任公司实验室测试完成。实验室采用“离子选择电极法（ISE）、粉末压片–X射线荧光光谱法（XRF）、石墨炉原子吸收光谱法（GF–AAS）、原子荧光光谱法（AFS）、电感耦合等离子体质谱法（ICP–MS）”等方法组成配套分析方案（表1），对土壤中Cu、Zn、Ni、Cr、Cd、Hg、As、Pb等8种重金属进行测定，具体分析方法如下：
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表 1 实验室元素分析测试方法 Table 1 Laboratory elemental analysis and testing methods |
实验室根据《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T 0295—2016）、《多目标区域地球化学调查规范（1∶250000）》（DZ/T 0258—2014）规定，对分析测试“准确度、精密度、重复性检验、异常点重复性检验”采取如下措施：
准确度控制：每500件样品中密码插入12个国家一级标准物质（GBW），计算测定值与标准值对数差（ΔlgC）。每种元素的分析准确度合格率均≥98%。精密度：根据该工作区地质特点，选择4个不同国家一级标准物质（GBW）密码插入每一分析批次（50个号码），解密并计算测量值与监控值对数偏差（ΔlgC），对数标准偏差（λ）。每种元素的分析精密度合格率均≥98%。重复性检验：实验室预先抽取，并交由熟练人员单独重复分析，占总数5%的密码平行样品，解密并计算原始分析数据与重复性检验数据之间的相对偏差（RD），单元素一次性合格率要求均达到90%以上。异常点重复性检验：每批样品分析完后，实验室对部分特高或特低含量试样应进行异常点重复性检验，单元素合格率均>85%。外部控制样：实验室将标准控制样密码编入每批样品（约50个号码，每批插入4件），与样品同时分析，外部控制样各项技术指标，经物化探所标准物质研制与分析质量监控中心解密评价，均满足要求。
3.3 污染评价方法结合实际情况，本文选取了单因子指数法、内梅罗综合污染指数法、潜在生态危害指数法3种方法进行综合评价。单项污染指数法能直观地反映环境中各项污染指标的情况；内梅罗综合指数法不仅考虑到了所有评价因子单项污染程度的平均水平，而且还考虑到了最大污染指数；潜在生态危害指数法则综合考虑了多元素综合协同作用，毒性水平，污染浓度以及环境对重金属污染敏感性等因素，因此能够更为科学、综合地反映评价区域内土壤环境总体质量状况（刘凤莲等, 2015）。
3.3.1 单因子指数法单因子指数法是最常见、最基础的评价方法，选用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）重金属风险筛选值为评价标准，作为综合污染评价的基础，其计算公式为：
| $ {P_i} = {C_i}/{S_i} $ | (1) |
式（1）中，Pi为单因子污染指数；Ci为实测浓度，mg/kg；Si为标准值，mg/kg，实测土壤pH值大于7.5，引用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》(GB 15618—2018)风险筛选值作为标准As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Zn和Pb对应筛选值分别为25、0.6、250、100、3.4、190、170和300 mg/kg。单因子污染指数分级标准详见表2。
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表 2 单因子污染指数分级标准 Table 2 Grading standard of single factor pollution index |
内梅罗综合污染指数法可用于分析评价全区多种重金属污染程度（周勤利等, 2019），其计算公式为：
| $ {\mathrm{PI}} = \sqrt {(P_{i\max }^2 + P_{i{\mathrm{ave}}}^2)/2} $ | (2) |
式（2）中，Pi为土壤中污染物的单项污染指数；PI为内梅罗综合污染指数；Pimax为单因子指数最高值；Piave为单因子污染指数的算术平均值。具体污染等级划分标准见表3。
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表 3 内梅罗综合污染指数分级标准 Table 3 Grading standard of Nemerow comprehensive pollution index |
潜在生态危害指数法最早由瑞典学者Hakanson于1980年提出（Hakanson, 1980），是从各种重金属的毒性水平和生物对其污染的敏感程度来评价重金属的污染程度。其计算公式为：
| $ {\mathrm{RI}} = \sum\limits_{i = 1}^n {E_r^i} = \sum\limits_{i = 1}^n {(T_r^i \cdot C_f^i)} = \sum\limits_{i = 1}^n {(T_r^i \cdot \frac{{{C_i}}}{{C_n^i}})} $ | (3) |
式（3）中，Ci为i重金属的含量；
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表 4 土壤重金属潜在生态危害指数分级标准 Table 4 Grading standard of potential ecological hazard index of heavy metals in soil |
采用SPSS22.0软件进行数据正态分布检验、元素相关性分析和主成分分析，采用ArcGIS 10.2软件进行元素地球化学空间插值制图。
4 结果与讨论 4.1 土壤重金属含量统计原州区表层土壤重金属含量描述性统计结果见表5和图2。表层土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的平均含量分别为（12.1±0.9）mg/kg、（0.159±0.020）mg/kg、（62.1±4.0）mg/kg、（21.8±2.1）mg/kg、（0.022±0.027）mg/kg、（29.7±2.1）mg/kg、（20.7±1.9）mg/kg和（63.0±6.4）mg/kg。与宁夏土壤元素背景值相比（中国环境监测总站, 1990），As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn富集系数分别为1.01、1.42、1.04、0.99、1.03、0.81、1.01和1.07，除Cd外，其他重金属富集系数相对较低，说明研究区表层土壤重金属未发生明显的富集。与农用地土壤污染风险筛选值（pH>7.5）相比，8种重金属均未超标，表明研究区土壤重金属污染风险较低。土壤中Hg含量变异系数（125.8%）大于35%，属于高度变异（张仁铎, 2005），说明Hg含量离散程度较高，含量分布极不均匀；而土壤中其他7种元素变异系数均小于15%，属于低度变异（张仁铎, 2005），含量离散程度较低，含量分布较均匀。
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表 5 研究区表层土壤重金属含量特征（n=12988） Table 5 Characteristics of heavy metal concentrations in surface soils of the study area (n=12988) |
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图 2 土壤重金属含量分布图 Fig. 2 Distribution of heavy metal concentrations in soils |
原州区表层土壤重金属元素地球化学分布图（图3）显示，表层土壤中As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn 7种重金属含量的空间分布具有较高的相似性，总体分布特征为西南高，东北低。高值出现在张易镇、开城镇南部及固原市周边地区，其余地区相对分布较少。这一分布特征主要与研究区成土母质分布相吻合，研究区东北部成土母质主要为第四纪黄土和砂土，成土母质单一，重金属分布均匀。除此之外，Cr、Hg两种元素分布则与其他重金属略有不同，Cr除了在张易镇、开城镇富集外，在东北部的炭山乡、寨科乡、三营镇等地区也存在相对富集；Hg除了在张易镇、开城镇富集外，在原州区周围发生了相对富集。
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图 3 研究区表层土壤重金属含量空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of heavy metal concentrations in surface soils of the study area |
单因子污染指数大小顺序为As>Cd>Cr>Cu>Zn>Ni>Pb>Hg，8种重金属元素单因子污染指数均小于1，根据单因子污染指数分级标准，评价等级为无污染。内梅罗污染指数大小依次As>Cd>Zn>Pb>Cu>Cr>Hg>Ni，内梅罗综合污染指数均小于0.7，污染等级为安全，污染水平为清洁。单个元素潜在生态危害指数大小依次Cd>Hg>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn，其中Cd和Hg潜在生态危害指数分别为42.72和41.37，在40~80，属于中等风险，其他重金属均为轻微风险（表6）。如图4所示，Hg的中等风险区主要位于原州区市区和开城镇附近，Cd的中等风险区占到了研究区大部分面积。重金属综合潜在生态危害指数为111.39，小于150，土壤整体表现为轻微风险，Cd和Hg相比其他元素对潜在风险贡献率较大（杨冰雪等, 2020; 张倩等, 2021）。
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图 4 研究区土壤重金属元素生态风险等级分布 Fig. 4 Distribution of potential ecological hazards of heavy metals in soils of the study area |
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表 6 原州区土壤重金属风险指数评价 Table 6 Risk index evaluation of heavy metal in soils of the Yuanzhou District |
利用相关性分析法和主成分分析法进行土壤重金属源解析。8种重金属两两之间均呈显著正相关（显著性水平P<0.05）（表7），表明土壤重金属具有同源性。对研究区重金属元素进行主成分分析，KMO为0.869，Bartlett检验值<0.001，表明数据适合做主成分分析。抽取特征值大于1的成分，如表8和图5所示，8种重金属元素共提取了两个主成分，此两组主成分累积能够解释总方差的68.7%，对前两个主成分进行分析可以反映两种重金属含量数据的大部分信息，其中主成分1的贡献率为54.2%，且成分1中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Zn、Pb 7种元素载荷值较高，表明研究区表层土壤中这7种重金属元素具有相近的来源；成分2中Hg元素的载荷值较高，表明Hg的其他来源与7种元素不同。此外，需要注意的是Cd、Pb和Zn在成分2中也有相对较高的载荷。
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表 7 土壤重金属含量的Pearson相关性系数 Table 7 Pearson correlation coefficient of heavy metal concentrations in soils |
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表 8 土壤重金属主成分分析 Table 8 Principal component analysis of heavy metal in soils |
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图 5 土壤重金属因子载荷图 Fig. 5 Initial factor load matrix of heavy metal in soils |
土壤重金属主要来源自然地质背景和人为活动，社会的工业化发展和城市化进程及一系列工农业生产活动都是土壤重金属污染的诱因（宋玉婷和雷泞菲, 2018; 党民团等, 2020）。原州区土壤重金属富集程度较低，且空间分布较均匀，根据相关性和主成分分析结果，本文认为原州区影响重金属累积主要因素主要有以下两点：
4.4.1 地质背景因素地质建造背景不仅是土壤圈、水圈、岩石圈的载体，同时也是土壤形成的物质基础。土壤在形成过程中，成土母质许多特性，如质地、颜色、矿物成分等，都被不同程度地继承，并且土壤中大部分元素来自母岩（马义波等, 2020; 张腾蛟等, 2020）。如图3所示，土壤中除Hg元素外，As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn元素的空间分布高度一致，重金属含量相对高值区出现在六盘山东西两侧的红土丘陵区（图1），与古近系固原群清水营组（E3q）和寺口子组（E2s）褐红、棕红色的泥岩、粉砂岩和砂砾岩及石膏层在空间上高度吻合（图6），根据研究区岩石样品重金属元素含量数据统计，清水营组（E3q）泥岩和泥岩夹细砂岩样品中重金属As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn元素含量平均值为10.89、0.14、58.70、22.48、26.52、21.81、60.30，与土壤中重金属含量接近，数据表明地质背景对7种元素含量具有明显的控制作用，7种元素富集于古近系褐红色砂岩、泥岩等成土母质发育形成的土壤中，而研究区东北部第四纪黄土覆盖区重金属含量相对较低。因此，地质背景因素可能为表层土壤重金属元素相对累积表现的重要因素。
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图 6 研究区地质简图 Fig. 6 Geological map of the study area |
除地质背景因素影响外，土壤重金属含量的增加主要是由人为活动的影响造成（张小敏等, 2014），重金属元素分布也相对集中区域多为人口分布密集区，人类活动频繁区域。工业发展在一定程度上促进了农田土壤重金属的累积，工业区布局对农业用地土壤中重金属累积趋势的影响较为明显（王美俄等, 2016），如原州区土壤Hg地球化学分布图（图3）所示，在区域分布上，土壤中Hg元素仍然相对富集在调查区西侧区域，但在固原市城区周边形成明显高值异常区，显示出强烈的人为影响控制因素。固原市表层土壤中Cd、Cr、Cu、Ni和Zn含量的空间分布具有较高相似性,高值分布区都在城区的东南、东北和中心部；As的高值区出现在固原最早的南河滩商业聚集区；Pb高浓度样点主要分布在固原汽车站和高速公路进出口周围（马贵等, 2021）。研究区工业发展并不发达，经济发展主要依赖于农业种植和畜禽养殖，农业用地中水浇地比例较小，多数为旱地梯田，排除部分耕地区的水质污染因素，大量的工业化肥、农药、地膜、饲料参与了生产作用过程，形成累积性重金属污染（胡琪等, 2020）。宁夏作为枸杞的主产地，在枸杞种植生产过程中，农药的使用也是造成土壤污染的重要因素。徐晓卫等（2014）研究表明，农药是中药材的重要污染物之一，也是造成中药材质量下降的重要因素，研究过程中在枸杞中检出一定量的有害重金属。同时，当地养殖业的大力发展加大了农家肥的施用比重，连续施用畜禽粪便会向农田土壤中带入大量外源重金属元素，加剧了土壤重金属的积累，继而引发农田土壤重金属质量分数超标，对土壤质量甚至作物品质产生负面影响，给土壤环境带来污染风险（魏益华等, 2019; 穆虹宇等, 2020; 楚天舒等, 2021）。所以养殖业的发展，农家肥的施用也是影响土壤重金属的积累的重要因素。
5 结 论（1）研究区表层土壤重金属各元素含量平均值接近宁夏土壤元素背景值，其中Cd富集系数为1.42，略高于其余7种重金属，未发生明显富集。从重金属元素分布情况来看，Hg元素变异系数高于35%，属高度变异，在张易镇、开城镇和原州区城区相对富集，其余7种重金属元素变异系数相对较低，属低度变异，空间分布上相对均匀。
（2）单因子指数评价结果显示，区内8种重金属单因子指数均小于1，属于无污染等级；内梅罗综合污染指数均小于0.7，污染等级为安全，污染水平为清洁；重金属潜在生态风险评价显示，Cd和Hg属于中等风险，其他6种重金属均为轻微风险，重金属综合潜在生态危害指数小于150，整体表现为轻微风险。
（3）原州区土地质量整体良好，但仍存在重金属元素累积现象。土壤重金属源解析表明，表层土壤重金属元素的累积与地质背景及人类活动有一定的关联性，区内土壤重金属含量主要受古近系褐红色砂岩、泥岩等地质背景控制，土壤中Hg元素含量则受人为活动的影响较大，在今后的生产活动中需要重点关注。
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