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2. 中国地质科学院水文地质环境地质研究所, 河北 石家庄 050061;
3. 中国地质大学(武汉)环境学院, 湖北 武汉 430074;
4. 闽东南地质大队, 福建 泉州 362000
2. The Institute of Hydrogeology and Environmental Geology, Chinese Academy of Geological Science, Shijiazhuang 050061, Hebei, China;
3. Faculty of Environment, China University of Geosciences, Wuhan 430074, Hubei, China;
4. Southeastern Fujian Geological Brigade, Quanzhou 362000, Fujian, China
[Objective] The heavy metal contents in the Xiamen Bay have been greatly changed due to the ecological management in the bay and the port construction in Xiamen City. Identifying the distributions, evolution, and sources of heavy metals in the bay is significant for the prevention and control of heavy metal pollution, as well as ecological risk management. [Methods] This study determined the contents of seven heavy metals in 87 surface samples from bottom sediments in the Xiamen Bay and the Jiulong River estuary, investigated the distributions and the degrees of enrichment of these heavy metals, and quantitatively analyzed the primary sources of these heavy metals using factor analysis and principal component analysis. [Results] The western Xiamen Bay displays the highest average mass contents of heavy metals Cu (26.37 mg/kg), Zn (122.58 mg/kg), and Cr (57.25 mg/kg). In contrast, the Jiulong River estuary exhibits the highest contents of Pb (48.03 mg/kg), Cd (0.25 mg/kg), Hg (0.085 mg/kg), and As (9.35 mg/kg). Cu in the western Xiamen Bay exhibits the highest over−limit ratio of up to 25%, followed by Zn (20.69%) in the Jiulong River. In the Xiamen Bay, the enrichment coefficients of heavy metals decrease in the order of Cu (1.01), Cr (0.99), Cd (0.70), Zn (0.64), Pb (0.63), As (0.48), Hg (0.33), indicating that Cu is moderately enriched, Cr approximate to their background values, and Hg is severely enriched. [Conclusions] The potential sources of the seven heavy metals in the Xiamen Bay include mine smelting, the weathering of natural parent rocks, the discharge of agricultural and domestic sewage, and fossil fuel combustion, which account for 36.16%, 22.03%, 21.98%, and 19.83%, respectively. Among these heavy metals, Cu, Zn, Cd, and Cr originate primarily from mine smelting, As from fuel combustion (85.76%) and agricultural non−point source pollution (14.16%), and Pb and Hg principally from the weathering of parent rocks. Zones with moderate and high ecological risks induced by heavy metals in sediments are concentrated in the Jiulong River estuary and the Xiamen Harbor.
近岸海域是海陆交互作用的重要地带，也是人类活动最为活跃的地带，是人类活动产生的重金属等污染物质的重要聚积区。沉积物是水体的重要组成部分，沉积物中的重金属是水环境污染的指示剂，作为重金属的源和汇，沉积物对于水体中重金属的分布和变化具有重要影响（Liu et al., 2003; 海热提等, 2006; 牛红义等, 2006; Nishijima et al., 2015; 涂春霖等, 2023）。大多数重金属化合物为非降解型有毒物质，生态效应的浓缩和累积作用使其沿食物链被生物体吸收、富集，最终成为生命体积累和慢性中毒的源头（陈松等, 1987; Chen et al., 2016）。同时，沉积物中重金属含量可以判断研究区受污染的程度，其含量分布可以追踪污染源，了解其扩散范围，甚至可以作为陆源物质的示踪元素。近年来国内外许多学者开展了河口及海湾底质沉积物环境质量的研究，并试图对沉积物中重金属的污染程度进行评价（王昕等, 2013; Ma et al., 2020）。
厦门湾位于台湾海峡西岸，闽南九龙江入海口附近。区内燕山期岩浆活动强烈且频繁形成多期次岩体，其中以早白垩世岩浆活动规模最大，湾区周边广泛分布花岗岩和凝灰岩，残积层、冲洪积层及海域底质沉积物物源均来自花岗岩和凝灰岩的风化及迁移（图1）。厦门湾是中国东南沿海对外贸易的重要口岸，厦门港的主要港区码头分布在厦门湾的南北两岸边。电子、机械为研究区两大支柱行业，合计产值占规模以上工业的61.0%。为保护海洋生态环境，科学合理地利用海洋资源，2002年以来，厦门湾西港、海东和同安湾逐步退出了水产养殖。重金属背景含量较高的火成岩分布及周边经济快速发展诱发的环境污染问题，使得厦门湾海域存在重金属污染的风险，因此，该地区沉积物重金属的来源分析与风险评价成为广大学者关注的重点。
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图 1 厦门湾区域地质概况及采样站位图 Fig. 1 Map of regional geological survey and sampling stations in Xiamen Bay |
沉积物是重金属等物质的吸附剂，同时又是释放源，20世纪80年代开始陆续开展了九龙江口—厦门湾海域的重金属研究和来源探讨（张士三等, 1984），分析了重金属元素分布特征和污染来源（廖文卓等, 1983）。20世纪90年代开展了厦门西海域和厦门—金门海域表层沉积物重金属的分布研究（陈松等, 1992; 刘琼玉等, 1995; 洪丽玉等, 2000）。2007—2008年开展了九龙江口—厦门湾海域沉积物的重金属研究（李桂海, 2007; 李桂海等, 2007，2008），分析了现代沉积环境及重金属元素潜在生态风险，2009年完成的908专项“福建省近海海洋综合调查与评价”汇总提炼了“海岸带、海岛、近岸与港湾、资源以及海域使用和社会经济基本情况”等调查的成果，对福建沿岸和港湾生态环境进行综合评价（陈坚, 2016）。近年来，厦门湾沉积物重金属污染研究集中于重金属污染物较重的九龙江河口和西港区，主要研究重金属空间分布特征、来源（何海星, 2014; 何海星等, 2014; 万瑞安等, 2019）、污染和生态风险评价（林彩等, 2011; 王伟力等, 2013; 于瑞莲等, 2013; 韩璐等, 2017; 李青生等, 2020）等方面。受湾区生态系统保护与修复和港口建设影响，湾区底质沉积物质量受人类活动影响日益加剧，湾区污染物分布特征和来源发生剧烈变化，已有研究成果无法全面客观地反映厦门湾重金属分布特征和来源，本文通过多元统计学方法，在综合分析厦门湾近岸海域沉积物重金属含量及分布规律的基础上，定量确定重金属潜在来源，以期为厦门湾重金属污染防治与生态风险管控提供科学依据。
2 材料与方法 2.1 研究区和样品采集本次研究于2021年6月5日至7月6日在厦门湾使用抓斗式采样器采集厦门湾近岸海域底质表层沉积物样品87组，其中九龙江河口29组，西港12组，同安湾18组，海东28组，样品装入聚丙烯保鲜盒中密封保存。
2.2 重金属元素分析粒度测量采用激光粒度分析法测定，测试设备为Mastersizer−2000 型激光粒度仪，仪器测量范围为0.02~2000 μm，分辨率为0.01Φ，重复测量的相对误差<1%（刘祥奇等, 2020）。选取Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg和As 共7 种重金属进行元素含量分析。使用X 射线荧光光谱仪（XRF）测定Cu、Pb 与Zn 含量，使用电感耦合等离子质谱仪（ICP−MS, Perkin Elmer Elan Ⅱ）测定Cr、Cd、As 与Hg 含量（毛欣等, 2021; 曹胜伟等, 2022）。通过X 射线荧光光谱仪（XRF, Axios PW4400）测定了沉积物中Al2O3 与Fe2O3 的含量，作为消除粒度效应并计算重金属元素富集系数的依据。各元素含量的测定使用平行样和标准物质MRGeo08 与OREAS−25a 确保样品分析的精确性，各元素回收率在80%~120%，相对标准偏差均小于10%，符合质量控制标准。
2.3 数据分析方法 2.3.1 富集系数富集系数可用于评价重金属污染程度（Soto-Jiménez and Páez-Osuna, 2001），并区分重金属潜在来源（人为源和自然源）（Miao et al., 2020）。EF相对大小指示对应元素含量受人类活动影响程度。参比元素一般选择表生过程中地球化学性质稳定性好，不易迁移的化学元素。考虑福建沿海地区地壳主要岩性为燕山期花岗岩，富含硅铝酸盐，因此，选择Al作为计算富集系数的参比元素。
| $ \mathrm{E}\mathrm{F}={\left(\frac{{C}_{x}}{{C}_{\mathrm{A}\mathrm{l}}}\right)}_{\mathrm{S}\mathrm{a}\mathrm{m}\mathrm{p}\mathrm{l}\mathrm{e}}\Biggr/{\left(\frac{{C}_{x}}{{C}_{\mathrm{A}\mathrm{l}}}\right)}_{\mathrm{B}\mathrm{a}\mathrm{s}\mathrm{e}\mathrm{l}\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{e}} $ | (1) |
式中Cx 和CAl 分别代表重金属元素x与参比元素Al 的实测含量，下标Sample 与Baseline 分别代表相关元素含量在待测样品中的实测含量与区域地质背景含量。厦门湾海域底质重金属背景值见表1（吕荣辉, 1987；董炜峰等，2018；万瑞安等，2019），选择厦门本岛的花岗岩铝含量作为元素Al背景含量（盛丹，2012）（表1）。
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表 1 厦门海域沉积物重金属含量背景值 Table 1 Background value of heavy metals in sediments of the Xiamen Sea Area |
为了进一步分析九龙江近岸表层沉积物中重金属的污染来源，运行PMF源解析模型（Paatero, 1997; 刘胜然等, 2019; 沈宸宇等, 2022）对厦门湾表层沉积物重金属的潜在来源进行了解析。
其原理（式2，式3）是将由原始测试数据组成的矩阵
| $ {x}_{ij}={\sum }_{k=1}^{p}{\mathrm{g}}_{ik}{f}_{kj}+{\varepsilon }_{ij} $ | (2) |
| $ Q={\sum }_{i=1}^{n}{\sum }_{j=1}^{m}{\left(\frac{{\varepsilon }_{ij}}{{u}_{ij}}\right)}^{2} $ | (3) |
上式为PMF 模型的目标函数，模型通过多次迭代得到最小Q 值，式中
厦门湾表层沉积物重金属含量由大到小分别为Zn (84.25 mg/kg)> Cr (49.06 mg/kg) > Pb (37.51 mg/kg) > Cu (20.36 mg/kg)> As (7.36 mg/kg) > Cd (0.13 mg/kg) > Hg (0.07 mg/kg)。依据《海洋沉积物质量》（GB 18668－2002），Cu与Zn超沉积物一类标准率最高，分别为10.34%与12.64%。重金属元素分布图（图2）显示九龙江河口区、西港港口区、同安湾西溪入海口和石井江入海口呈现重金属较为富集。
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图 2 厦门湾近岸海域表层沉积物不同重金属元素含量分布图 Fig. 2 Distribution of heavy metals in surface sediments of offshore area in the Xiamen Bay |
研究海域各元素在西港区和九龙江河口质量含量相对较高，但站位间含量差异较大（表2）。西港区厦门港、后溪入海口和马銮湾重金属元素相对富集，Cu、Zn、Cr的平均质量含量全区最高，其中Cu含量超一类标准率最高，达到25%，其次是Zn超一类标准率为16.67%，Cr超一类标准率为8.33%，其他重金属元素均未超一类标准。西港T08站点Zn含量为厦门湾区最高，达298 mg/kg；九龙江口湿地和入海口相对富集重金属元素，Pb、Cd、Hg、As含量最高，其中Zn含量超一类标准率最高，达到20.69%，其次为Cu、Pb、Cd，超一类标准率均为10.34%，Cr超一类标准率均为3.45%，其他重金属元素均未超一类标准。九龙江河口T39站点Cd含量为厦门湾区最高，达0.73 mg/kg，T40站点As含量为厦门湾区最高，达12.9 mg/kg，H55站点Pb含量为厦门湾区最高，达74.0 mg/kg；海东地区重金属整体含量最低，仅石井江河口区T12站点Cr含量为湾区最好，达202 mg/kg，超二类标准，围头湾T09站点Hg含量为厦门湾区最高，达0.235 mg/kg，超一类标准；同安湾重金属质量含量相对较低，仅Cu和Cd存在超一类标准的现象，且T24站点Cu含量为全区最高，达67.5 mg/kg，其他重金属元素均未超一类标准。湾区底质沉积物中Pb和As元素含量的变异系数最小，分别为37.60%和37.90%，表明Pb和As元素在全区含量分布相对稳定。毒性较强的Cd元素含量空间变异性最大，湾区变异系数为122.20%，较其他重金属元素具有更强的空间变异性，表明其在局部地区受到了某种潜在来源的强烈控制。厦门湾区重金属高值站点多分布于河流入海口和近岸滩涂区，显示陆源物质对海域底质沉积物重金属含量影响强烈。
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表 2 厦门湾表层沉积物重金属含量 Table 2 Contents of heavy metals in the surface sediments in the Xiamen Bay |
厦门湾底质沉积物重金属富集系数从大到小依次为Cu (1.01) > Cr (0.99) >Cd (0.70) >Zn (0.64) >Pb (0.63) >As (0.48) >Hg (0.33)。Cu表现为轻度富集，Cr与本底值接近，Cd、Zn、Pb、As和Hg表现在底质沉积物中不富集的状态（图3）。西港Cd富集系数最高，达到1.26，其余重金属富集系数均小于1。海东地区Cr富集系数为1.24，Cu富集系数为1.22，呈轻度富集状态，其中南安市石井镇近岸海域富集系数达5.21，呈高度富集状态。九龙江河口和同安湾重金属富集系数均小于1，重金属均为不富集状态。
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图 3 厦门湾沉积物重金属含量富集系数 Fig. 3 Enrichment factors of heavy metals in the surface sediments in the Xiamen Bay |
通过对各元素含量进行相关性分析，可了解各元素之间随深度变化趋势的相似性，能在一定程度上说明元素的来源是否一致，是否受到人为输入的干扰（金阳等，2024）。重金属元素、粒度、Al2O3和Fe2O3间的Pearson相关性矩阵（表3），Cu和Pb、Zn、Cr、Hg具有强相关性（P<0.01，R2 在0.70~0.86），说明这些元素可能有相似的来源。Zn和Cu、Pb、Hg、As具有强相关性（P<0.01，R2 在0.70~0.86），说明这些元素可能有相似的来源，但Pb和Cu、Zn具有强相关性（P<0.01，R2 分别为0.70~0.71），说明Pb和Cu、Zn具有相同的来源。As仅与Zn具有强相关性，Cd与其他重金属元素均为一般相关，表明Cd的主要来源较其他重金属具有明显不同的来源途径。
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表 3 厦门湾近岸海域元素含量及粒度参数相关性分析 Table 3 Correlation analysis of element content and particle size parameters in the offshore marine areas of the Xiamen Bay |
厦门湾历年底质沉积物重金属数据（董炜峰等, 2018; Fu et al., 2022）和本次样品测试结果显示，湾区Cu含量高值区位于西港，含量均超过区域背景值，2014—2016年西港Cu平均含量最高为42.10 mg/kg，其他地区Cu含量平均值均接近区域背景值。Pb平均含量均接近背景值含量，仅2004—2006年西港Pb平均含量为历年最高值，达153.33 mg/kg，超二类标准。Zn含量高值区主要分布于西港和九龙江河口区，其中2007—2009年和2010—2013年九龙江河口Zn含量分别为170.2 mg/kg和206.71 mg/kg，均高于区域Zn含量背景值，超过一类标准；其他时期Zn元素含量均接近区域沉积物背景值。Cd含量高值区主要分布于西港和九龙江河口。其中西港2007—2009年沉积物中Cd平均含量为同期最高，高于区域背景值。其他时期Cd平均含量最高值均位于九龙江河口，仅2014—2016年低于区域背景值，海东和同安湾Cd平均含量均低于区域背景值。Cr平均含量在2007—2009年呈现较低状态，2010—2021年沉Cr含量呈上升趋势，其中西港Cr平均含量由2007—2009年的5.50 mg/kg持续增加到2021年的57.25 mg/kg，九龙江河口区2010—2021年Cr元素平均含量均超区域背景值。海东和同安湾2021年Cr平均含量同样呈明显上升的趋势。厦门湾沉积物Hg含量平均值高值区分布较为分散，不同时期的西港、九龙江河口和同安湾均有高值区分布，Hg平均含量均未超区域背景值。As平均含量高值区分布较为集中，仅2004—2006年As元素高值区分布于西港，且超过区域背景值，其他时期均分布于九龙江河口，平均含量均未超区域背景值（图4）。
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图 4 2004—2021年厦门湾海域表层沉积物重金属含量图 Fig. 4 Map of heavy metal content in surface sediment of the Xiamen Bay from 2004 to 2021 |
对比分析历史研究数据，厦门湾各区域的表层沉积物重金属多年平均含量基本稳定。受采样站位的位置、采样时间、站位数等差异的影响，根据已有的数据量，部分元素的含量无法给出一个很客观的参考数据或年际变化规律等，但总体而言，九龙江口至西港海域一侧海域的重金属含量水平高于同安和海东地区，与厦门湾区各区域多年来的经济、环境等发展状况相符合。2021年重金属含量呈现不同程度的下降趋势，厦门湾底质沉积物环境质量有所改善，但Cr含量呈现上升趋势，特别是西港地区在2007—2021年Cr含量呈持续上升趋势。西港地区Cr含量明显高于其他地区，海沧地区较多集成电路工厂和电光源厂是Cr的主要污染源（何海星，2014），港口货船的压舱水或污水排放也可能是Cr的潜在来源（张海军等, 2021）。
3.3 表层沉积物重金属来源分析由于厦门湾地处中国东南沿海地区，侵入岩广泛分布于湾区上游的低山丘陵区，其主要类型为黑云母花岗岩，是厦门湾沉积物的重要物源（刘用清, 1995）。九龙江为厦门湾最主要的入海通道，以其中上游的龙岩地区（马坑）和漳平地区（潘洛）为代表，上游铅锌与铁锰矿床开采，以及由此引发的水土流失现象较为严重（林承奇等, 2015）。此外，各入海通道所在流域因农业活动所造成的非点源污染，以及陆域人类活动所造成的化石燃料排放，均对湾内沉积物重金属含量产生深刻影响（彭博等，2021）。综合厦门湾地质背景与人类活动特征，本文将厦门湾沉积物重金属的潜在来源限定为矿山冶炼及工业污水、天然母岩风化、农业与生活污水排放以及化石燃料的燃烧。PMF源解析结果（源成分谱矩阵）表明，上述四种主要来源对厦门湾沉积物重金属的贡献程度依次为36.16%、22.03%、21.98%以及19.83%（表4）。
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表 4 不同来源贡献率PMF模型解析结果 Table 4 Contribution of different potential sources calculated by PMF model |
Cr、Zn、Cd以及Cu一般与矿山冶炼以及电镀行业有关。考虑到厦门湾各主要河流上游沿岸的采矿活动，以及近岸较为发达的电镀等轻工业，根据PMF解析结果，判断上述元素的主要来源为矿山冶炼，该来源对上述元素的贡献率分别为65.08%、46.79%、74.22%以及49.14%（图5）。
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图 5 厦门湾表层沉积物重金属来源PMF源解析模型计算结果 Fig. 5 Potential sources of heavy metals determined by PMF in surface sediments of the Xiamen Bay |
海洋沉积物中As一般与化石燃料燃烧有关，且随地表径流输入的陆域农业影响也是As的重要来源。解析也表明As有两种主要来源，结合厦门湾及九龙江流域上游产业结构，判断两种主要来源分别对应燃料燃烧与农业面源污染。该两种因素的贡献率分别为85.76%与14.16%。
Pb的含量主要受母岩风化所控制，未来可结合Pb同位素对沉积物潜在来源进行深入剖析。Hg的含量较高、潜在生态风险较大，与本项目组2020年在泉州湾所得结论相同，源解析表明Hg的来源主要为母岩风化（61.31%），可能与区域地球化学异常有关，未来应对厦门湾沉积物中Hg的形态、分布以及生物地球化学过程展开深入研究。
3.4 近岸海域沉积物潜在生态风险评价基于各元素相较于自然本地的富集程度，进一步使用潜在生态风险指数法（表5），综合考虑沉积物中重金属的含量、分布以及重金属毒性，计算了厦门湾沉积物的潜在生态风险指数（RI），评价厦门湾沉积物潜在生态风险，识别导致生态风险的主控因素。
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表 5 各重金属背景值和毒性系数 Table 5 Background contents and toxicity index of heavy metals |
评价结果表明，各元素对生态环境所造成的潜在生态风险依次为Cd > Hg > As > Ni > Pb > Cu > Cr > Zn，单指标达到中度风险的为Cd。潜在生态风险指数平均值105.35，表明整体上厦门湾沉积物的潜在生态风险为轻度水平，但空间差异明显，局部地区可能达到中高风险（图6）。通过计算各站位表层沉积物的潜在生态风险指数，可以明显看出中风险以及重度风险区主要集中在九龙江河口区以及厦门港附近。虽然各重金属的分布模式和潜在来源均有所差异，但对厦门湾生态环境造成最主要影响的输入源是九龙江的地表径流以及厦门港的港口航运。
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图 6 厦门湾近岸海域表层沉积物潜在生态风险指数分布 Fig. 6 Distribution of potential ecological index in surface sediments of offshore area in the Xiamen Bay |
（1）厦门湾重金属含量在西港区和九龙江河口较高，西港区Cu（26.23 mg/kg）、Zn（122.58 mg/kg）、Cr（57.25 mg/kg）的含量最高，九龙江口区Pb (48.03 mg/kg）、Cd（0.25 mg/kg）、Hg（0.08 mg/kg）、As（9.32 mg/kg）含量最高，仅海东区石井江入海口（T12）Cr含量超二类标准，Zn超一类标准率最高，为12.64%。湾区Pb和As元素含量分布相对稳定，Cd含量空间变异性最大。
（2）厦门湾重金属富集系数从大到小依次为Cu（1.01）> Cr（0.99）>Cd（0.70）>Zn（0.64）>Pb（0.63）>As（0.48）>Hg（0.33）。Cu表现为轻度富集，Cr与本底值接近，Cd、Zn、Pb、As和Hg表现在底质沉积物中不富集的状态。
（3）近20年来湾区沉积物中大部分重金属含量在保持稳定的前提下，底质沉积物环境质量有所改善，但西港地区Cr含量呈现持续上升的趋势，海东和同安湾地区Cr含量也呈现明显上升。
（4）厦门湾重金属的潜在来源为矿山冶炼及工业污水贡献率为36.16%、天然母岩风化22.03%、农业与生活污水排放21.98%以及化石燃料的燃烧19.83%，Cu、Zn、Cd、Cr元素含量与矿山冶炼以及电镀行业有关。As的来源分别为燃料燃烧贡献率为85.76%和农业面源污染14.16%。Pb和Hg的含量主要受母岩风化所控制。
（5）沉积物潜在生态风险中风险以及重度风险区主要集中在九龙江河口区以及厦门港附近。各重金属的分布模式和潜在来源均有所差异，但对厦门湾生态环境造成最主要影响的输入源是九龙江的地表径流以及厦门港的港口航运。
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