Pollution and health risks assessment of heavy metals of road dust in Korla City, Xinjiang
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摘要:
为探究绿洲城市道路积尘重金属污染风险，在新疆库尔勒市采集54个代表性道路积尘样品，分析其中Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu等6种元素含量，基于GIS技术与地学统计法，采用污染负荷指数法和US EPA健康风险评价模型，对道路积尘中重金属污染及潜在健康风险进行评价。结果表明：库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb和Cu等元素含量的平均值均小于土壤环境质量—建设用地土壤污染风险管控标准（GB 36600—2018）中的筛选值，但Cr元素含量平均值为相应筛选值的9.90倍。污染评价结果表明，研究区道路积尘中Cr呈现重度污染，Hg、Cd、As、Pb和Cu呈无污染。道路积尘中重金属元素的污染负荷指数介于0.0142~0.0522，平均值为0.0266，处于无污染水平。从道路积尘重金属污染空间分布格局来看，库尔勒市东北部和北部区域出现污染高值区。健康风险评估结果表明，经手-口摄入途径是库尔勒市道路积尘重金属日均暴露量及健康风险的主要途径，儿童受到的健康风险高于成人。库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb、Cr与Cu等元素的非致癌风险及致癌风险处于安全范围内，As对非致癌风险的贡献最大，Cr对致癌风险的贡献最大。
Abstract:In order to evaluate the pollution risk of heavy metals in road dust of the oasis city, the authors collected a total of 54 typical road dust samples from Korla, Xinjiang, and analyzed the concentrations of Hg, Cd, As, Pb, Cr, and Cu elements. The pollution and potential health risk of heavy metals in road dust were analyzed on the basis of GIS technology and geostatistical analysis methods and by using the Pollution Load Index and the US EPA health risk assessment model. The obtained results indicate that the average concentrations of Hg, Cd, As, Pb, and Cu elements in the road dust of Korla City are less than the screening values of the Soil Environmental Quality-Control Standard for Soil Contamination of Development Land (GB 36600-2018), but the average concentration of Cr exceeds the corresponding screening value by factor of 9.90 times. The results of pollution assessment indicate that heavy metals in the collected dust samples are heavily polluted by Cr, without pollution by Hg, Cd, As, Pb, and Cu. The Pollution Load Index of heavy metals in road dust varies in the range of 0.0142~0.0522, with an average value of 0.0266, at the no pollution level. The spatial distribution patterns of the six heavy metals in road dust indicate that the high concentrations are distributed mainly in the northeastern and northern areas of Korla City. The results of health risk assessment indicate that the handmouth ingest intake is the dominant pathway of the average daily exposure and health risks of road dusts in Korla, and the health risk of heavy metals in road dust for children are higher than that for adults. The non-carcinogenic and carcinogenic risk of metals such as Hg, Cd, As, Pb, Cr, and Cu in road dust in Korla is within the safe range. As contributes most to non-carcinogenic risk, whereas Cr contributes most to carcinogenic risk of road dust in Korla City.
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Keywords:
- road dust /
- heavy metals /
- environmental geological survey project /
- pollution /
- health risks /
- Korla City /
- Xinjiang
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1. 引言
城市道路积尘(urban road dust)作为城市环境污染物载体，对城市环境污染物的迁移转化与扩散具有重要作用（Bourliva et al., 2017；沈墨海等，2018）。城市道路积尘中的重金属元素不仅通过城市居民日常生活过程中的直接接触途径进入体内造成健康危害，而且还通过机动车、行人及风、地表径流和降水等人为和自然因素影响下，通过跳跃、悬浮、扩散或迁移的形式在城市土壤—大气—水环境间循环转化，从而能间接地影响城市生态环境和人体健康（李仔栓等，2018；邬光海等，2020）。城市道路积尘重金属污染的健康风险评估把城市环境污染与人体健康连接起来，描述道路积尘重金属污染对人类产生健康危害的风险，为辨析城市环境中主要污染物以及城市环境风险管理提供科学依据（Sayaka et al., 2002；王岩等，2016）。20世纪70年代以来，相关学者开始重视城市道路积尘污染风险（Day et al., 1975），从而城市道路积尘污染风险评估成为国内外研究的热点问题之一。相关学者采用不同的污染评价方法和健康风险评估模型分别对塞萨洛尼基（Bourliva et al., 2017）、东京（Sayaka et al., 2002）、吉隆坡（Ramlan et al., 1989）、卢布林（Wojciech et al., 2018）和马德里（Miguel et al., 1997）等国外城市道路积尘重金属污染风险方面进行了大量研究。中国学者也对北京（向丽等，2010）、上海（张菊等，2006）、南京（倪刘建等，2007）、武汉（Chu et al., 2015）、天津（Bei et al., 2016）、西安（王丽等，2017）和广州（Bi et al., 2013）等城市相继进行了道路积尘重金属污染风险方面的研究，并取得了大量研究成果。Yang et al.（2017）总结分析了中国37个主要城市的道路积尘重金属污染水平与污染来源，发现人为因素是导致城市道路积尘重金属污染的主要因子。Zhang et al.（2019）也总结分析了中国58个主要城市道路积尘中10种重金属元素污染的潜在健康风险，发现大部分城市道路积尘中分析的10种重金属元素平均含量已超过相应的背景值，道路灰尘中重金属元素对儿童有一定的致癌和非致癌风险，Cr是最主要健康风险因子。国内学者相关研究大多数主要集中于我国城市化、工业化程度较高的东部、中部城市。也有学者研究了新疆乌鲁木齐市道路积尘重金属污染风险。Gulbanu et al.（2019）对新疆乌鲁木齐市道路灰尘中9种重金属元素污染的健康风险进行研究，发现As和Cr是产生非致癌风险的主要元素，Cr是产生致癌风险的主要元素。Wei et al.（2010）也分析乌鲁木齐市道路积尘重金属污染的生态风险，发现Cd是造成生态风险的主要元素。但关于新疆其他城市道路积尘中重金属污染风险方面目前缺乏相关研究。
本文以受沙尘天气影响明显的，南疆工业化程度与经济发展水平最高的典型绿洲城市——库尔勒市为研究区，以道路积尘重金属污染及其健康风险评价为主要目标，分析与讨论道路积尘中6种元素的含量，采用污染负荷指数和美国EPA健康风险评价模型，结合地统计法，对研究区道路积尘中重金属元素含量、污染特征、空间分布格局以及潜在人体健康风险进行评价，以此来探讨绿洲城市化和工业化背景下，绿洲城市道路积尘重金属污染风险，以期为保护库尔勒市生态环境以及居民健康提供科学依据。
2. 研究区概况
库尔勒市位于新疆中部，塔克拉玛干沙漠东边缘，霍拉山南部，孔雀河冲积扇平原上，是中国最大州—巴州的首府，南疆最大的城市，也是南疆交通枢纽和重要的经济中心，总人口约55万。
研究区(85°06′~86°16′E、41°37′~42°48′N)总面积为108.8 km2 (图 1)。气候为温带大陆性干旱气候，沙尘暴天气多，年平均降水量和蒸发量分别为50 mm和2800 mm左右，年平均气温约11.4 ℃。库尔勒市北高南低，西高东低，海拔高程介于890~950 m（陈浮等，2001）。在良好的水热条件下，库尔勒市具有以香梨为主的特色农产品资源优势，被称为“梨城”。库尔勒市矿产资源很丰富，有煤、铁、红柱石、锰等矿藏50多种，红柱石储量为全国之首。
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图 1 库尔勒市位置及采样点分布示意图1—采样点；2—南疆铁路；3—孔雀河；4—国道；5—城市道路；6—研究区Figure 1. The location of Korla City and sampling points1-Sampling points; 2-Southern Xinjiang Railway; 3-Konqi River; 4-National highway; 5-Urban roads; 6-Study area3. 材料与方法
3.1 样品采集与测试
2018年9月无降水期在库尔勒市采集了54个道路积尘样品。采样过程中根据研究区实际情况进行样点布置，采用100 m×100 m内布设8~10个子样点，用毛刷和塑料簸箕等非金属类工具取样，除掉样品中小石子等杂物，装入聚乙烯密封袋。积尘样品自然风干，用玛瑙研钵研磨，通过100目尼龙筛后备用。所有积尘样品委托新疆维吾尔自治区分析测试研究院测定了As、Cd、Cr、Cu、Hg与Pb等6种元素的含量。元素含量测定过程中按国家土壤标准参比物质(GSS-12)和重复样进行质量控制，As、Cd、Cr、Cu、Hg与Pb等元素测试回收率分别为93.66%、105.75%、104.93%、96.08%、97.47%与104.29%，均在允许范围内。元素含量检测执行标准如表 1。
表 1 重金属含量检测执行标准Table 1. Execution standard for heavy metal content detection
3.2 污染评价方法
道路积尘重金属污染水平采用污染负荷指数(PLI)（Tomlinson et al., 1980）进行评价，其计算公式为：
(1) 
(2) 式中，CFi、ci和cb分别表示元素i的单项污染指数、实测浓度和参考值（麦麦提吐尔逊·艾则孜等，2017），n为元素个数。按照污染分级标准，CF≤0.7或PLI≤1为无污染，0.7 < CF≤1为轻微污染，1 < CF≤2或1 < PLI≤2为轻度污染，2 < CF≤3或2 < PLI≤3为中度污染，CF≥3或PLI≥3为重度污染（Tomlinson et al., 1980；刘青枰等，2018）。
3.3 潜在人体健康风险评价模型
3.3.1 模型与参数选择
手-口摄入、呼吸吸入和皮肤接触为道路积尘中重金属元素造成健康风险的暴露途径（鲍丽然等，2020）。采用美国EPA健康风险评价模型（US EPA，1997），计算分析了库尔勒市道路积尘中6种元素通过3种暴露途径对儿童和成人的日平均暴露量。计算公式如下：
(3) 
(4) 
(5) 
(6) 式中，CDIingest、CDIinhale和CDIdermal与分别代表手-口摄入、呼吸吸入和皮肤接触途径日平均暴露量，mg/(kg · d)；CDItotal为总日均暴露量。各暴露参数意义和数值见表 2。
表 2 日平均暴露量评估暴露参数Table 2. The exposure parameters used to estimate CDI
3.3.2 人体的健康风险表征
道路积尘中重金属造成的健康风险包括致癌风险和非致癌风险型（Bei et al., 2016）。由于Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu等元素对人体健康都有非致癌风险，根据各元素不同暴露途径的参考剂量(RfD)，采用非致癌风险商(HQ)和非致癌风险指数(HI)计算分析了这些元素的非致癌风险。HQ与HI的计算公式如下：
(7) 
(8) 当非致癌风险指数小于1时，表示可以忽略积尘中重金属的非致癌风险；当非致癌风险指数大于1时，表示存在非致癌健康风险（US EPA，2001）。
由于As、Cd与Cr等元素为致癌元素（IARC，2014），根据这3种元素的致癌风险斜率系数(SF)，采用致癌风险商(CR)与致癌风险指数(TCR)计算分析了这3种元素的非致癌风险。CR与TCR的计算公式如下：
(9) 
(10) TCR≤10-6，表示可以忽略致癌风险，TCR=10-4为最大可接受风险水平（Praveena et al., 2018）。根据相关研究成果（Zheng et al., 2009；Zheng et al., 2015）确定的RfD和SF见表 3。
表 3 重金属不同暴露途径的参考剂量（RfD）和斜率因子（SF）Table 3. Reference dose (RfD) and slope factor (SF) for different exposure routes of heavy metals
4. 结果与分析
4.1 库尔勒市道路积尘重金属含量特征
库尔勒市道路积尘中重金属元素含量统计分析结果表明（表 4），Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu等元素含量变幅分别为0.010~0.539 mg/kg、0.042~4.20 mg/ kg、5.41~19.50 mg/kg、8.62~142.0 mg/kg、30.20~ 164.0 mg/kg和13.10~155.0 mg/kg。这6种元素含量平均值分别为0.063 mg/kg、0.224 mg/kg、10.65 mg/ kg、37.93 mg/kg、56.44 mg/kg和34.33 mg/kg。与新疆土壤背景值相比较，库尔勒市道路积尘中As含量平均值略低于新疆土壤背景值，但其含量最大值等于背景值的1.74倍；Hg、Cd、Pb、Cr和Cu等元素含量的平均值分别等于背景值的3.71、1.87、1.96、1.14和1.29倍。Hg、Cd、Pb、Cr和Cu含量最大值分别达到0.539 mg/kg、4.20 mg/kg、142.0 mg/kg、164.0 mg/ kg和155.0 mg/kg，分别为新疆土壤背景值的31.71、35.0、7.32、3.33和5.81倍，表明部分样点Hg、Cd、Pb、Cr和Cu等元素富集明显。与土壤环境质量-建设用地土壤污染风险管控标准（GB 36600-2018）相比较，库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb和Cu等元素含量的平均值和最大值均小于土壤环境质量标准值中的筛选值。Cr含量平均值则等于筛选值的9.90倍，表明Cr元素富集明显。
表 4 库尔勒市道路积尘重金属元素含量（mg/kg）统计(n=54)Table 4. Statistic of heavy metals concentrations of road dusts in Korla (n=54)
从变异系数(CV)来看，根据分级标准（Pan et al，2017），研究区道路积尘中Hg与Cd的CV值分别为1.43与2.52，均表现为极高变异(CV＞1.0)，Pb与Cu的CV值分别为0.58与0.61，均表现为高变异(0.5＜CV≤1.0)，表明库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、Pb与Cu等元素含量空间分布差异较大。As与Cr的CV值分别为0.22与0.31，表现为中等变异(0.2＜CV≤ 0.5)，表明As与Cr含量空间分布差异较小。
4.2 道路积尘重金属污染特征
以土壤环境质量-建设用地土壤污染风险管控标准（GB 36600-2018）中的筛选值为参考值，计算得到的库尔勒市道路积尘重金属污染水平评价结果如表 5。
表 5 库尔勒市道路积尘重金属污染水平(n=54)Table 5. Pollution level of heavy metals of road dust in Korla (n=54)
从表 5可见，库尔勒市道路积尘中6种元素的单项污染指数(CF)平均值从大到小依次为：Cr (9.9012)、As (0.1774)、Pb (0.0474)、Cd (0.0034)、Cu (0.0019)与Hg (0.0017)。根据污染分级标准，道路积尘中Cr处于重度污染水平，As、Cd、Pb、Cr和Cu等元素均处于无污染水平。从不同污染级别样品数占样品总数的比例来看，所有样点As、Cd、Cu、Hg与Pb等元素均呈现无污染水平，所有样点Cr元素均呈现重度污染水平。研究区道路积尘中重金属元素的污染负荷指数（PLI）介于0.0142~0.0522，平均值为0.0266，处于无污染水平。所有样点重金属元素的PLI值均呈现无污染。以上分析可以看出，研究区道路积尘中Cr元素污染水平较高，值得引起关注。
基于GIS技术与地学统计法，利用GS+9.0软件确定道路积尘中6种重金属元素CF值的最佳半方差函数理论模型，利用ArcGIS 10.3绘制了6种重金属元素的CF值空间分布格局图（图 2）。
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图 2 库尔勒市道路积尘重金属元素CF值空间分布格局Figure 2. Spatial distribution of CF of heavy metals of road dust in Korla从图 2可以看出，库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu等6种元素空间变异格局差异较大。Cr是库尔勒道路积尘中污染程度最高的元素，整个研究区表现为重度污染。Cr元素污染高值区分布于研究区东北部，东部与南部污染相对较低。研究区道路积尘As元素污染指数较高的区域主要分布于研究区东部和北部，研究区西部污染较低。道路积尘中Cd、Cu和Pb元素污染指数空间分布格局较相似，这3种元素污染指数较高的区域主要分布于研究区东北部和北部区域。Hg元素污染指数较高的区域主要分布于研究区西北部，整体上从研究区西北部往东南部呈现较少趋势。
4.3 非致癌风险评估
利用公式(3)~(6)计算重金属日平均非致癌暴露量的基础上，利用公式(7)和(8)计算得到了库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu等元素的非致癌风险商和非致癌风险指数(表 6)。结果表明，库尔勒市道路积尘中6种元素3种暴露途径总非致癌风险商(HQtotal)从大到小依次为As、Cr、Pb、Cu、Cd与Hg。道路积尘重金属元素手-口摄入途径非致癌风险指数最大，呼吸摄入途径非致癌风险指数最小。总的来看，库尔勒市道路积尘中重金属通过3种暴露途径的HQ与HI均小于1，即可以忽略道路积尘重金属污染产生的非致癌风险。儿童的HI(0.71)大于成人的HI(0.12)，表明道路积尘重金属污染对儿童产生的非致癌健康风险大于成人。研究区道路积尘中Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu对成人的HQtotal分别占HI的0.31%、0.61%、46.0%、14.92%、37.92%和1.14%；Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu对儿童的HQtotal分别占HI的0.31%、0.53%、48.17%、15.35%、34.93%和1.18%。可以看出，库尔勒市道路积尘中As元素产生的非致癌健康风险较大。研究区道路积尘中重金属HQ与HI平均值虽然处于安全水平，但其HI最大值(1.25)已达到了较高的水平，值得引起重视。
表 6 重金属非致癌风险指数Table 6. The non-carcinogenic risk indexes of heavy metals
4.4 致癌风险评估
在日平均非致癌暴露量的基础上，利用公式(9)和(10)计算得到了库尔勒市道路积尘中Cd、As和Cr等元素的致癌风险商和致癌风险指数(表 7)。
表 7 重金属致癌风险指数Table 7. The carcinogenic risk indexes of heavy metals
从表 7可见，库尔勒市道路积尘中3种元素3种暴露途径总致癌风险商(CRtotal)从大到小依次为Cr、As与Cd。研究区道路积尘重金属元素手-口摄入途径致癌风险指数最大，呼吸摄入途径致癌风险指数最小，这与非致癌风险暴露途径的情况一致。总的来看，库尔勒市道路积尘中Cr、As与Cd等元素在3种暴露途径的CR与TCR均小于10-4，即表现为可接受风险水平。儿童的TCR(3.63×10-5)大于成人(2.35×10-5)，表明道路积尘重金属污染对儿童产生的致癌健康风险大于成人，这与非致癌风险情况一致。研究区道路积尘中Cr与As对成人的CRtotal分别占TCR的63.83%和36.21%；Cr与As对儿童的CRtotal分别占TCR的63.91%和36.36%。可以看出，库尔勒市道路积尘中Cr产生的致癌健康风险最大。
4.5 健康风险空间分布格局
基于地统计学理论，利用ArcGIS10.3软件，绘制了库尔勒市道路积尘重金属导致的非致癌风险指数(HI)与致癌风险指数(TCR)的空间分布格局图(图 3)。从图 3可见，库尔勒市道路积尘中重金属分别对成人和儿童的HI与TCR的空间分布格局基本一致，均表现为较明显的区域分异性特征。大体上，成人和儿童的HI与TCR的高值区主要分布于库尔勒市东北部，HI与TCR均从研究区东北部向其它区域呈现减小趋势，这与污染分析结果相对应。
5. 讨论
城市道路积尘重金属元素影响城市生态环境安全以及居民身体健康。本研究检测的库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、Pb、Cr和Cu等元素平均含量超出新疆土壤背景值，表明这些元素有一定的富集。其中，Hg与Cd等2种元素平均含量分别为新疆土壤背景值的31.71、35.0倍，表明这2种元素在研究区道路积尘中富集很明显。Hg是主要的城市人为源元素，城市工业、交通以及燃煤等是其主要来源（Zhang et al., 2006）。库尔勒市是南疆最大城市，工业化程度相对较高。作为南疆交通枢纽，交通较密集。Hg元素的高值分布区内分布着库尔勒货运站、巴州汽车总站、G30国道以及南疆铁路，说明交通状况对库尔勒市区道路积尘中的重金属含量有影响。同时，库尔勒市作为典型的燃煤城市，以火力发电为主，原煤消费量较大，市区煤耗量约343×104（t 张欣等，2016）。可以看出，工业、交通来源以及煤炭燃烧后的大气沉降中的Hg可能是库尔勒市中心周边大部分区域道路积尘中Hg的重要来源。先前的相关研究（Wang et al., 2005；Harrison et al., 2003；蒙永辉等，2019）表明，交通源是Cd的重要来源之一。Cd元素在市区的东北部形成高值区，这里分布着库尔勒市火车站、G218国道以及南疆铁路等。截止2016年，库尔勒市机动车保有量超过20×104辆（张欣等，2016）。这些污染源可能会对库尔勒市区道路积尘中的重金属含量造成一定的影响。值得注意的是，库尔勒市道路积尘中Cr元素含量平均值超出土壤环境质量-建设用地土壤污染风险管控标准（GB 36600-2018）中相应筛选值的9.90倍，Cr元素污染水平也很高。这与土壤环境质量中Cr元素筛选值最低有关。
城市道路积尘中重金属污染的人体健康风险评估是城市土壤环境中有毒化学物质及其各种暴露途径分析的有效方法（王岩等，2016）。特殊环境背景下，城市道路积尘中重金属元素受人类生活、工业生产、交通排放、土壤地球化学等污染来源的影响，通过手-口摄入、呼吸吸入和皮肤接等途径，从而能间接地影响人体健康。本研究采用美国EPA健康风险评价模型，评价了库尔勒市道路积尘中重金属元素的致癌风险和非致癌风险型。结果表明，库尔勒市道路积尘重金属污染的非致癌风险与致癌风险均处于可接受风险水平，但库尔勒市东北部的HI与TCR值较高，这些区域是南疆铁路线以及G30、G218国道沿线地区，交通污染排放量大。同时，沙尘作为影响库尔勒市的主要天气过程之一，浮尘、扬沙和沙尘暴等天气现象一定程度上影响城区道路积尘重金属含量与污染水平。
6. 结论
（1）库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb、Cr和Cu等元素含量平均值分别为0.063、0.224、10.65、37.93、56.44和34.33 mg/kg。其中，Hg、Cd、Pb、Cr和Cu含量平均值分别等于新疆土壤背景值的3.71、1.87、1.96、1.14和1.29倍。库尔勒市道路积尘中Hg、Cd、As、Pb和Cu等元素平均含量均小于土壤环境质量标准值中的筛选值，Cr含量平均值则等于筛选值的9.90倍。
（2）道路积尘重金属污染评价结果表明，道路积尘中Cr处于重度污染，其他5种元素处于无污染水平。污染负荷指数（PLI）介于0.0142~0.0522，平均值为0.0266，表现为无污染。研究区道路积尘重金属污染分布规律来看，受城市工业、交通以及燃煤等人为因素的影响，研究区道路积尘中Hg、Cd、Pb、Cu和PLI污染高值区主要分布于研究区东北部和北部。
(3) 健康风险评价结果表明，库尔勒市道路积尘重金属污染的非致癌风险与致癌风险均处于可接受风险水平，儿童受到更大的健康危害，研究区道路积尘重金属健康风险以手-口摄入途径为主。As对非致癌风险的贡献率大于46%，是库尔勒市道路积尘中主要的非致癌风险因子。Cr对致癌风险的贡献率大于63%，是主要的致癌风险因子。受人为源污染与自然因素的影响，研究区道路积尘重金属污染的潜在健康风险高值区主要分布于西北部。
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图 1 库尔勒市位置及采样点分布示意图
1—采样点；2—南疆铁路；3—孔雀河；4—国道；5—城市道路；6—研究区
Figure 1. The location of Korla City and sampling points
1-Sampling points; 2-Southern Xinjiang Railway; 3-Konqi River; 4-National highway; 5-Urban roads; 6-Study area
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图 2 库尔勒市道路积尘重金属元素CF值空间分布格局
Figure 2. Spatial distribution of CF of heavy metals of road dust in Korla
表 3 重金属不同暴露途径的参考剂量（RfD）和斜率因子（SF）
Table 3 Reference dose (RfD) and slope factor (SF) for different exposure routes of heavy metals
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表 4 库尔勒市道路积尘重金属元素含量（mg/kg）统计(n=54)
Table 4 Statistic of heavy metals concentrations of road dusts in Korla (n=54)
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表 5 库尔勒市道路积尘重金属污染水平(n=54)
Table 5 Pollution level of heavy metals of road dust in Korla (n=54)
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