Ecological risk and source analysis of soil heavy metals in typical coal mining areas of Eastern Yunnan Province
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摘要:研究目的
研究区地处滇东重要煤炭和农业产区，弄清煤矿区土壤重金属空间分布特征、潜在生态风险和污染来源，对煤矿区生态环境保护治理和确保农业安全具有重要现实意义。
研究方法基于网格布点法于2021年6月在典型煤矿区采集土壤样品497件，分析了土壤pH、SOM、As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn，运用污染负荷指数法和潜在生态风险指数法对重金属污染状况和潜在生态风险进行评价，通过主成分分析和正定矩阵因子分析（PMF）模型分析了重金属潜在来源。
研究结果土壤pH平均值为5.39，以酸性为主，SOM含量平均值是云南省土壤背景值的1.20倍，Cr、Cu、Cd、Ni、Zn和Hg含量平均值和中位数均超过云南省土壤背景值，绝大部分采样点Cd、Cu、Cr、Ni含量超过风险筛选值，分别占94.97%、93.96%、91.35%、79.28%，少部分采样点As、Cd含量超过管制值，分别占0.20%、1.41%。污染负荷指数法评价结果显示，研究区整体呈现轻微污染。潜在生态风险指数法评价结果显示，研究区整体呈现中等风险。主成分分析和PMF模型解析结果显示，研究区土壤重金属主要来源于地质背景，其次为农业活动和大气沉降。
结论煤矿区土壤中Cd、Hg潜在生态风险较高，土壤重金属主要来源于地质背景，其次是农业活动和大气沉降，建议加强相关污染土地的监测和管理，减少农家肥不合理施用，强化煤炭工业污染排放监管。
创新点:（1）深化了对滇东典型煤矿区土壤重金属污染分布特征及潜在生态风险的认识；（2）综合运用相关性分析、主成分分析、PMF模型等方法，定量化识别了土壤重金属来源，为滇东典型煤矿区土壤重金属污染防治提供了充实依据。
Abstract:This paper is the result of environmental geological survey engineering.
ObjectiveThe study area is located in an important coal and agricultural production area in eastern Yunnan Province. It is of great practical significance to understand the spatial distribution characteristics, potential ecological risks and pollution sources of heavy metals in soil of coal mining area for ecological environment protection and ensure agricultural security.
MethodsBased on the grid distribution point method, 497 soil samples were collected in June 2021 in typical coal mining areas, and soil pH, SOM, As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb and Zn were analyzed. The Pollution Load Iindex method (PLI) and the Potential Ecological Risk Index method (PERI) were used to evaluate the status of heavy metal pollution and potential ecological risks. The potential sources of heavy metals were analyzed by using Principal Component Analysis (PCA) and positive definite matrix factor analysis (PMF) models.
ResultsThe soil is mainly acidic, the average pH value of the soil is 5.39, and the average of SOM content is 1.20 times that of the background value for soils in Yunnan Province. The average and median values of Cr, Cu, Cd, Ni, Zn and Hg contents exceed the soil background values in Yunnan Province. The vast majority of sampling points have Cd, Cu, Cr, Ni content exceeding the risk screening value, accounting for 94.97%, 93.96%, 91.35%, and 79.28%, respectively. A small number of sampling points have As and Cd content exceeding the control values, accounting for 0.20% and 1.41%, respectively. The evaluation results of the PLI showed that the study area as a whole shows slight pollution. The evalution results of PERI showed that the overall risk of the study area is moderate. The results of the PCA and the PMF model analysis showed that soil heavy metals in the study area are mainly derived from the geological background, followed by agricultural activities and atmospheric deposition.
ConclusionThe potential ecological risks of Cd and Hg in the soil of the coal mining areas area relatively high, and the heavy metals in the soil mainly derived from the geological background, followed by agricultural activities and atmospheric deposition. It is suggested to strengthen the monitoring and management of related polluted land, reduce the unreasonable application of farmyard manure, and strengthen the supervision of pollution from coal industry activities.
Highlights:(1) It deepens the understanding of the distribution characteristics and potential ecological risks of soil heavy metal pollution in typical coal mining areas in eastern Yunnan; (2) By comprehensively utilizing methods such as correlation analysis, PCA and PMF model, the sources of heavy metals in soil were quantitatively identified, providing a solid basis for the prevention and control of heavy metal pollution in typical coal mining areas in eastern Yunnan.
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1. 引 言
“云贵煤炭基地”是中国南方的大型煤炭基地，主要分布于云南省中东部——贵州省中西部地区（丁易，2007），受地形限制，普遍存在煤矿与耕地交错分布的情况，随着煤炭产业的发展，引发的环境问题也逐步凸显（丁振华等，2009；Wang et al., 2020；李继华等，2021），在煤矿开采、运输、洗选、燃煤、煤矸石堆存过程中，重金属通过淋滤、废水排放、粉尘沉降等途径进入周边耕地，改变土壤理化性质，使得矿山周边耕地土壤表现出重金属污染特征（庞文品等，2016；吴先亮等，2018；Pan et al., 2021；李强等，2023），造成土壤质量恶化，引发农作物重金属污染，对人体健康造成危害（姚成斌等，2021；宋绵等，2022；欧灵芝等，2023）。
为减少土壤重金属污染对粮食安全、人体健康安全的影响，重金属污染评价及来源分析成为了实现该目标的重要前提（赵家印等，2022）。重金属污染评价的方法包括单因子污染指数法、内梅罗指数法、污染负荷指数法和潜在生态风险指数法等（Joanna et al., 2018）；污染来源分析方法包括相关性分析、聚类分析、主成分分析、正定矩阵因子分析（PMF）模型等（薛志斌等，2018；尹芳等，2021；蒋玉莲等，2023）。由于土壤污染来源和污染过程具有复杂性，使得单一的污染评价方法和来源解析方法具有一定的局限性，结果无法满足需求。因此，将多种方法配合使用，可以使各方法得到的结果相互支持印证，提高污染评价和来源解析结果的可靠性和合理性（于旦洋等，2021）。
以云南省东部典型煤矿区土壤为研究对象，开展样品采集和分析工作，定量描述土壤重金属污染情况，通过统计分析、空间分布规律分析、主成分分析以及PMF模型等多种定性定量分析工具，开展重金属污染源识别和定量解析工作。研究成果可为地方政府掌握土壤污染情况，出台合理控制措施提供数据支撑，也可为煤矿区耕地土壤重金属污染评价及来源解析工作提供参考。
2. 材料与方法
2.1 研究区概况
研究区位于云南省东部（图1），为“云贵煤炭基地”主要产煤区域，属南盘江上游，地理坐标为104°15′~104°20′E，25°43′~25°51′N，属于北温带山地季风湿润气候区，河流发育，地形切割剧烈，年平均温度14℃左右，降水丰富，四季温和。区内煤矿集中，土地利用类型以旱地为主，其次为林地、水田等。出露地层主要为二叠系茅口组、梁山组、峨眉山玄武岩、宣威组及三叠系飞仙关组，其中宣威组为区内产煤地层，岩性为含煤碎屑岩；飞仙关组为碎屑岩，早期产铜矿；茅口组为碳酸盐岩，梁山组为黑色碎屑岩，仅在研究区边缘出露。
2.2 样品采集与分析
2.2.1 样品采集
土壤样品采集时，每个采样点周围50~100 m范围内采集4个子样，采样深度为0~20 cm，混合均匀后组合成1件样品，平均采样密度为9点/km2。样品在室内通风处晾干，干燥过程中使用木棒捶打，防止结块，干燥后去除根系、石块等杂质，全部过10目尼龙筛，混合均匀后，采用四分法取样500 g以上，装入牛皮纸袋中密封，送往实验室进一步加工并分析。
2.2.2 分析测试
土壤样品测试单位为中国地质调查局昆明自然资源综合调查中心实验室。pH试样采用去除二氧化碳的新制备蒸馏水溶解，使用上海仪电科学仪器公司pH计（PHS−3C）测定；As试样采用王水消解，使用北京海光仪器有限公司原子荧光光度计（AFS−9800）测定；Hg试样采用王水消解，使用物化探研究所原子荧光分光光度计（XGY−1011A）测定；Cd、Cu、Pb试样采用HF−HNO3−HClO4消解，使用赛默飞世尔公司等离子质谱仪（iCAP QC）测定；Cr试样压片处理，使用德国PANalytical公司X射线荧光光谱仪（AxiosMAX）测定；Ni、Zn试样采用HNO3−HCl−HF−HClO4消解，使用赛默飞世尔公司电感耦合等离子体发射光谱仪（iCAP 6300）测定。本批次样品共插入60个国家一级标准物质控制分析的准确度，分别计算每种元素，每件标准物质，每次测定值与标准推荐值之间对数差（ΔlgC）控制分析准确度。元素分析方法的检出限、报出率、准确度、精密度等质量指标均满足《土地质量地球化学评价规范》（DZ/T 0295−2016）要求。
2.3 污染负荷指数
采用污染负荷指数评价土壤重金属污染程度（麦麦提吐尔逊·艾则孜等，2017），其计算公式为：
CFi=CiSi (1) P=n√CF1×CF2×⋅⋅⋅CFn (2) 式（1）、（2）中，CFi为土壤重金属i污染指数，Ci和Si分别重金属实测值和标准值，标准值（表1）选用云南省土壤背景值（魏复盛等，1990），P为某样点重金属污染负荷指数，n为该样点重金属污染物的个数。
表 1 土壤理化指标参比标准值Table 1. Reference standard value of soil physicochemical index元素
指标土地
类型风险筛选值/(mg/kg) 管制值/(mg/kg) 云南省土壤
背景值/
(mg/kg)pH≤5.5 5.5＜pH≤6.5 6.5＜pH≤7.5 pH＞7.5 pH≤5.5 5.5＜pH≤6.5 6.5＜pH≤7.5 pH＞7.5 As 水田 30 30 25 20 200 150 120 100 18.40 其他 40 40 30 25 Cd 水田 0.3 0.4 0.6 0.8 1.5 2.0 3.0 4.0 0.22 其他 0.3 0.3 0.3 0.6 Cr 水田 250 250 300 350 800 850 1000 1300 65.20 其他 150 150 200 250 Cu 果园 150 150 200 200 — — — — 46.30 其他 50 50 100 100 Hg 水田 0.5 0.5 0.6 1.0 2.0 2.5 4.0 6.0 0.06 其他 1.3 1.8 2.4 3.4 Ni 不区分 60 70 100 190 — — — — 42.50 Pb 水田 80 100 140 240 400 500 700 1000 40.60 其他 70 90 120 170 Zn 不区分 200 200 250 300 — — — — 89.70 SOM — — — — — — — — — 3.89 pH — — — — — — — — — 5.70 注：云南省土壤背景值中pH无量纲、SOM单位为%；风险筛选值和管制值源自《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618−2018）。 Pz=m√P1×P2×⋅⋅⋅Pm (3) 式（3）中，Pz为综合污染负荷指数，m为研究区采样点个数。
污染负荷指数法分级标准为P或Pz≤1，为无污染；1＜P或Pz≤2，为轻微污染；2＜P或Pz≤3为中度污染；P或Pz＞3，重度污染。
2.4 潜在生态风险指数
采用Hakanson（1980）提出的潜在生态风险指数法评价土壤重金属的生态风险情况，定量划分重金属潜在生态风险。单一重金属潜在生态风险系数（E）计算公式如下：
Eir=Tir⋅(CidCil) (4) 式（4）中，Eir为给定重金属i的潜在生态风险系数；Cid为重金属i的实测含量；Cil为重金属i的云南省土壤背景值；Tir为重金属i的毒性响应系数。重金属毒性水平顺序为：Hg＞Cd＞As＞Pb=Cu=Ni＞Cr＞Zn，给出的毒性响应系数为：Hg=40、Cd=30、As=10、Pb=Cu=Ni=5、Zn=1和Cr=2（王昌宇等，2021）。综合潜在生态风险指数（RI）由各单一重金属潜在生态风险系数加和得到。土壤重金属潜在生态风险分级标准见表2。
表 2 土壤重金属潜在生态风险分级标准Table 2. Classification criteria of potential ecological risk of heavy metals in soil参数 取值范围 单一潜在生态风险等级 参数 取值范围 综合潜在生态风险等级 E E＜40 轻度 RI RI＜150 轻度 40≤E＜80 中等 150≤RI＜300 中等 80≤E＜160 强 300≤RI＜600 强 160≤E＜320 很强 RI≥600 很强 E≥320 极强 2.5 PMF模型
PMF模型是由Paatero and Tapper（1994）提出的基于因子分析技术的一种源解析方法，通过最小二乘法和迭代计算，不断分解受体样本矩阵从而得到最优解（孙锐等，2021），求解过程中对因子载荷和因子得分均作非负约束，使得到的源成分谱和源贡献率具有可解释性和明确的物理意义（Chueinta et al., 2000），计算公式为：
Xij=p∑K=1gikfkj+eij (5) Q=n∑i=1m∑j=1(xij−p∑k=1gikfkjuij)2 (6) Unc=0.1C+MDL/3 (7) 式（5）、（6）和（7）中，Xij为第i个样品第j种元素浓度矩阵；fkj为第k个源第j种重金属浓度矩阵；gik为第k个源对第i个样品的贡献率；eij为残差矩阵；uij为第i个样品第j种重金属的残差矩阵。因子贡献和分布由PMF模型计算得出，Q为最小化目标函数，Unc为第i个样品第j种重金属的不确定度（Reff et al., 2007），C为某点土壤中元素含量，MDL为元素检测方法的检出限。
3. 结果与讨论
3.1 土壤理化指标
研究区土壤中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn、SOM和pH的统计结果见表3。土壤pH平均值为5.39，整体呈酸性，低于云南省土壤背景值。SOM含量平均值是云南省土壤背景值的1.20倍。Cr、Cu、Cd、Ni、Zn和Hg含量平均值和中位数均超过云南省土壤背景值，其含量平均值分别为云南省土壤背景值的3.89、3.60、3.09、1.92、1.62和1.17倍。对比土壤风险筛选值和管制值，除Hg、Pb外，Cd、Cu、Cr、Ni、Zn和As超过风险筛选值的比例分别为94.97%、93.96%、91.35%、79.28%、3.42%和3.22%，仅有部分样点As、Cd含量超过管制值，比例分别为0.20%、1.41%。
表 3 土壤理化指标数理统计Table 3. Mathematical statistics of soil physicochemical indexes元素指标 最大值/
(mg/kg)最小值/
(mg/kg)中位数/
(mg/kg)平均值/
(mg/kg)标准偏差/
(mg/kg)变异系数/
%超云南省土
壤背景值%超风险筛选值/
%超管制值/
%As 556.00 0.88 5.14 10.05 28.16 280.19 9.46 3.22 0.20 Cd 8.75 0.13 0.57 0.68 0.67 98.09 99.60 94.97 1.41 Cr 577.00 123.00 223.00 253.91 95.15 37.47 100.00 91.35 0 Cu 1344.00 42.80 155.00 166.70 124.22 74.52 99.40 93.96 0 Hg 0.77 0.01 0.06 0.07 0.06 91.92 40.85 0 0 Ni 168.00 38.30 80.50 81.49 15.07 18.50 99.60 79.28 0 Pb 66.10 7.71 24.30 25.24 7.54 29.86 3.62 0 0 Zn 250.00 70.90 144.00 145.21 27.75 19.11 98.19 3.42 0 SOM 20.26 0.34 4.24 4.67 23.38 50.10 56.94 — — pH 8.19 3.84 5.10 5.39 0.86 15.95 29.58 — — 注：最大值、最小值、中位数、平均值、标准偏差中pH无量纲；SOM单位为%。 变异系数为标准偏差与平均值的比值，变异系数越大，可能受到人类活动影响越强（刘同等，2022）。从变异系数来看，研究区土壤重金属空间分布为中度至高度变异，其中As、Cd、Hg和Cu变异系数分别为280.19%、98.09%、91.92%和74.52%，空间分异明显。变异系数顺序为As＞Cd＞Hg＞Cu＞Cr＞Pb＞Zn＞Ni。
3.2 空间分布特征
使用ArcGIS中反距离权重法对土壤重金属进行插值分析，空间分布如图2所示。As、Cd、Hg的空间分布有较大的相似性，相对高值区主要呈点状分布在后所镇东部、外后所村东南部，与研究区内出露的茅口组、梁山组等地层分布区耦合，Pb的相对高值区部分与As、Cd、Hg一致，其他相对高值区呈点状零散分布在研究区内。Cu的相对高值区主要呈点状分布在外后所村南部至大庆一带，为飞仙关组分布区。Cr、Ni的部分相对高值区分布较相似，在后所镇东部至大庆东部一带，为飞仙关组分布区，Ni的其他相对高值区分布在峨眉山玄武岩分布区。Pb的相对高值区除在碳酸盐岩分布区出现外，还分布在主要运煤道路及村庄周边。Zn的相对高值区主要分布在峨眉山玄武岩和宣威组分布区。整体来看，地质背景对研究区重金属空间分布影响十分明显，这与李丽辉和王宝禄（2008）研究结果一致。前人研究表明，土壤还可能受到农业生产、人类生活、燃煤取暖、煤矿开采和交通运输等影响（李伟等，2022；秦元礼等，2022）。
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图 2 滇东典型煤矿区土壤重金属分布及地层分布Figure 2. Distribution of heavy metals in soil and strata in typical coal mining areas of eastern Yunnan Province3.3 土壤重金属污染评价
3.3.1 污染负荷指数评价
研究区污染负荷指数（P）在0.79~4.73，平均值为1.46，空间分布特征见图3。评价结果显示，研究区土壤以轻微污染为主，占91.75%，其次为中度污染和重度污染分别占3.82%、1.01%，无污染仅占3.42%。茅口组和梁山组分布区与中度、重度污染区耦合，对污染负荷指数影响较大。综合污染负荷指数为1.43，整体表现为轻微污染。
3.3.2 潜在生态风险指数评价
研究区土壤单一重金属潜在生态风险系数（Eri）见图4，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的潜在生态风险系数的平均值分别为5.46、92.68、7.79、18.00、44.74、9.59、3.11和1.62，潜在生态风险较大的元素为Cd，其次为Hg。其中Cd以中等生态风险为主，其次为强生态风险，分别占50.30%、42.25%，轻度生态风险仅占3.22%，很强和极强生态风险分别占2.62%、1.61%。Hg以轻度生态风险为主，其次为中等生态风险，分别占49.70%、43.26%，少量强、很强和极强生态风险，分别占4.63%、2.01%、0.40%。Cu以轻度生态风险为主，少量中等、强生态风险，分别占97.38%、1.01%、1.61%。As、Cr、Ni、Pb、Zn潜在生态风险系数均小于40，生态风险较小。
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图 4 土壤重金属单一潜在生态风险系数Figure 4. Single potential ecological risk coefficient of soil heavy metals土壤重金属综合潜在生态风险指数（RI）空间分布情况（图5a）显示，研究区以中等生态风险为主，其次为轻度生态风险，其中中等、轻度、强和很强生态风险比例分别为55.53%、39.84%、3.02%和1.61%。统计8种重金属对RI的贡献率，结果（图5b）显示：As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的贡献率分别为2.64%、48.97%、4.85%、10.66%、23.90%、6.08%、1.88%和1.01%。其中Cd贡献率最高，其次为Hg。Cd、Hg本身毒性较高，并且在土壤中含量普遍超过风险筛选值，潜在生态风险较高。结合Cd、Hg空间分布来看，研究区边缘的强、很强生态风险区主要受到Cd、Hg影响，与涂春霖等（2023）对滇东典型煤矿区小流域沉积物重金属评价结果基本一致。
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图 5 土壤重金属综合潜在生态风险指数空间分布（a）与土壤重金属贡献率（b）Figure 5. Spatial distribution of comprehensive potential ecological risk index of soil heavy metals (a) and contribution rate of soil heavy metals (b)3.4 来源解析
3.4.1 相关性分析
相关性分析是判断元素来源的重要方法，元素间相关系数越大，来自于同一污染源的可能性越大。通过表4可知，As–Hg、Cd–Hg和Ni–Zn显著正相关（P＞0.01），相关系数分别为0.65、0.52和0.55，说明As–Hg、Cd–Hg、Ni–Zn部分来源一致，对土壤中该元素组合贡献较高。Ni–Cr显著正相关（P＞0.01），但相关系数较小，仅为0.45，结合元素空间分布特征，Cr−Ni分布具有一定的相似性和差异性，导致二者相关系数较小。SOM与Pb显著正相关（P＞0.01），相关系数为0.41。pH与重金属之间相关系数均比较小。
表 4 土壤理化指标相关性分析Table 4. Correlation analysis of soil physicochemical indexes元素指标 As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn SOM pH As 1 Cd 0.29 1 Cr 0.09 0.19 1 Cu −0.10 0.11 0.21 1 Hg 0.65** 0.52** 0.07 −0.08 1 Ni −0.07 0.03 0.45** 0.12 −0.15 1 Pb 0.22 0.30 0.02 −0.09 0.38** −0.25 1 Zn −0.05 0.16 −0.03 0.03 −0.01 0.55** −0.01 1 SOM −0.04 0.13 −0.19 0.01 0.23 −0.28 0.41** 0.08 1 pH 0.17 0.26 0.14 0.04 0.15 −0.12 0.14 −0.05 0.08 1 注：** 在 0.01 级别（双尾），相关性显著。 3.4.2 主成分分析
主成分分析是通过降维的方式，找出几个综合变量代替原有众多变量，使综合变量尽可能代表原来变量的信息，是有效解析土壤重金属来源的方法（杨玲等，2022）。如表5所示，使用最大方差法对成分矩阵进行旋转，提取出5个特征值大于1的主成分，累积贡献率达到86.56%，可以较好地解释原有变量信息。
表 5 土壤重金属主成分分析结果Table 5. Principal component analysis results of heavy metals in soil元素 成分 1 2 3 4 5 As 0.90 −0.08 0.06 −0.03 −0.11 Cd 0.51 0.23 0.08 0.50 0.32 Cr 0.07 −0.01 0.96 0.06 0.13 Cu −0.07 0.00 0.11 −0.06 0.95 Hg 0.86 −0.02 −0.02 0.30 −0.01 Ni −0.07 0.71 0.57 −0.25 0.00 Pb 0.13 −0.09 −0.01 0.91 −0.12 Zn −0.01 0.96 −0.08 0.06 0.02 特征值 1.85 1.48 1.28 1.26 1.06 贡献率/% 23.15 18.49 16.02 15.20 13.20 累积贡献率/% 23.15 41.64 57.66 73.36 86.56 第一主成分中As、Hg和Cd载荷量较大，分别为0.90、0.86和0.51，As、Cd、Hg部分相对高值区空间分布相似，与茅口组、梁山组分布区耦合，其中茅口组为碳酸盐岩，梁山组为黑色页岩，前人研究显示，碳酸盐岩和黑色页岩在风化成土过程中往往导致重金属富集，是重金属空间分布出现相对高值区的重要影响因素（张国涛等，2016；马宏宏等，2020；陈梓杰等，2021）。除相对高值区外，其他区域As、Hg空间分布较为均匀，可能受到广泛均匀的大气沉降影响。前人研究显示，区内煤层受玄武岩影响，煤炭中As含量较高（聂爱国和谢宏，2004），且区内煤炭工业发达，生产过程中需要大量的煤炭作为燃料和原料，燃煤时产生大量含有As、Cd、Hg等重金属的烟气飞灰（郭胜利等，2015），且煤炭运输过程中产生的灰尘、汽车尾气也含有重金属（刘鹏等，2019），这些物质进入大气中，通过沉降作用进入土壤，导致土壤重金属累积。因此推测As、Hg主要受到大气沉降影响，Cd部分受到大气沉降影响。第一主成分为大气沉降源，贡献率为23.15%。
第二主成分中Zn、Ni载荷量较大，分别为0.96、0.71。Ni分布较均匀，空间上相对高值区与飞仙关组和峨眉山玄武岩地层分布区耦合，Zn相对高值区与峨眉山玄武岩和宣威组分布区耦合。研究显示，玄武岩与其发育土壤中的Cr、Cu、Ni、Zn等微量元素间具有较好的继承性（吴月照和潘懋，1993），宣威组物质主要来源于峨眉山玄武岩风化碎屑（Zhang et al., 2010）。因此推测Zn主要受到峨眉山玄武岩影响，Ni部分受峨眉山玄武岩影响。第二主成分为峨眉山玄武岩自然源，贡献率为18.49%。
第三主成分中Cr、Ni载荷量较大，分别为0.96、0.57，Ni在第二、三主成分均有较大载荷。Cr空间分布特征与飞仙关组套合，研究显示，飞仙关组岩石重矿物中有大量碎屑铬尖晶石，物质来源于晚二叠世峨眉山高钛玄武岩，可见土壤中高Cr、Ni含量与岩石中存在的碎屑铬尖晶石有关（肖高强等，2021）；Ni、Cr相对高值区分布特征在飞仙关组分布区具有相似性。综合第二主成分分析结果，推测Cr主要受到飞仙关组碎屑岩影响，Ni主要受到飞仙关组碎屑岩和峨眉山玄武岩共同影响。第三主成分为碎屑岩自然源，贡献率为16.02%。
第四主成分中Pb、Cd和Hg载荷量较大，分别为0.91、0.50、0.30，Cd在第一、四主成分均有较大载荷。Pb与Cd、Hg部分相对高值区空间分布相似，均在茅口组、梁山组分布区，除此之外，其它相对高值区与人类生活区和农业活动区较为套合。野外调查发现研究区化肥和农家肥配合施用，农家肥用量较大；生活垃圾和生活污水水集中处理能力还不足。研究显示，肥料（化肥、农家肥）均含有重金属，由于近年对化肥生产严格管控，化肥中重金属含量低于国家肥料相关标准，农家肥成为农田土壤重金属主要来源之一（童文彬等，2020；徐兴阳等，2020），燃煤取暖的煤渣、生活垃圾和生活污水也含有重金属元素（倪琳等，2020；苏辉跃等，2022），生活垃圾受降水淋滤作用，淋滤液汇入地表径流进入土壤，煤渣和生活污水直接倾倒进入土壤。综合第一主成分分析结果，推测Cd、Hg主要受到大气沉降源和农业及生活复合源共同影响，Pb主要受到农业和生活复合源影响。第四主成分为农业与生活复合源，贡献率为15.20%。
第五主成分中Cu载荷量较大，为0.95。Cu在研究区内超过云南省A层土壤算术均值，相对高值区呈点状沿飞仙关组地层分布，附近曾有铜矿开采，野外调查也发现沿飞仙关组地层分布的炼铜废渣，部分可见铜矿物，是导致相对高值区出现的主要原因。研究显示，峨眉山玄武岩中Cu含量较高，风化碎屑为宣威组物质主要来源，玄武岩分布区土壤中Cu受地层控制明显（贺灵等，2021），因此推测Cu主要受到地质背景和早期铜矿开采冶炼影响。第五主成分为早期炼铜废渣与自然复合源，贡献率为13.20%。
3.4.3 PMF模型解析
使用PMF模型进行污染源解析，剔除了可能影响解析结果的异常值（魏迎辉等，2018）。将浓度和不确定度导入PMF模型，信噪比（S/N）大于6，默认为“Strong”，不断调整因子数量，当因子数量为6时，Q值（1797.32）与理论Q值（1829.13）接近，两者间差值小于10%（蒋玉莲等，2023）。选择6因子时，Pb的r2（数据拟合度）为0.54，其他元素r2均大于0.70，其中As、Cd、Cu、Hg达到0.90以上，说明所选因子数量能够较好解释原有数据包含的信息，解析效果较好。
各因子中元素贡献率及浓度见图6。因子1对Cu、Cr、Ni和Zn贡献较大，分别为63.84%、22.56%、12.55%和10.45%，Cu相对高值区主要分布在早期铜矿冶炼场地周边，且在玄武岩和宣威组中含量较高，因此推测因子1为早期炼铜废渣与自然复合源，贡献率为15.92%。
因子2对Cd、Pb和Zn的贡献率较高，分别为67.88%、55.48%和30.71%。因子2中Cd、Pb含量及贡献率均超过其他因子，空间分布特征与农业活动区和人类生活区耦合，受到人类活动影响。徐兴阳等（2020）研究发现昆明烟区不同种类农家肥中Cd含量为0.59~2.40 mg/kg，Pb含量为20.00~36.10 mg/kg；陈其永等（2022）对2000—2018年我国大气重金属沉降通量时空变化特征进行了研究，发现我国大气中Cd、Pb年通量分别为0.48 mg/(m2·a)、23.37 mg/(m2·a)，由农家肥输入土壤的重金属年通量高于大气沉降物，考虑该因子对人类生活影响较大的Hg贡献非常低，因此推测因子2为农业源，贡献率为23.20%。
因子3对Cr、Ni的贡献率较高，分别为52.19%、28.88%，研究显示，飞仙关组碎屑岩中大量铬尖晶石为土壤中Cr重要来源（肖高强等，2021），且Cr、Ni空间分布特征在飞仙关组区具有相似性，因此推测因子3为碎屑岩自然源，贡献率为14.40%。
因子4对As的贡献率较高，为80.60%，研究区内煤层受玄武岩影响，煤炭中As含量较高（丁振华等，2009），野外调查走访发现早期炼铜活动和现今工业活动均使用本地煤炭作为燃料，燃烧过程中As被大量释放到大气中，通过沉降作用进入土壤。土壤对砷的吸附主要依靠正电荷与带负电荷的As络阴离子相互作用实现，SOM作为土壤中普遍存在的带负电荷胶体与正电荷反应优先于As络阴离子（翁焕新等，2000），研究区土壤中SOM含量平均值高于云南省土壤背景值，导致As被土壤吸附较少，使得As平均含量低于云南省土壤背景值，因此推测因子4为大气沉降源，贡献率为13.27%。
因子5对Zn、Ni和Cu贡献率较高，分别为45.79%、39.33%和26.31%，研究显示，玄武岩与其发育土壤中的Cr、Cu、Ni、Zn等微量元素间具有较好的继承性（吴月照和潘懋，1993），因此推测因子5为峨眉山玄武岩自然源，贡献率为17.70%。
因子6对Hg、Pb贡献率较高，分别为70.29%、21.52%，Hg、Pb部分相对高值区与茅口组与梁山组分布区耦合，部分相对高值区又与人类生活区耦合。一般认为Hg与化石燃料使用和含汞现代工业产品相关（Qiu et al., 2006；李伟等，2022），研究区内居民取暖、做饭还经常使用煤炉，Hg易挥发，随烟尘飘散（倪琳等，2020），沉降在人类生活区周边。因此推测因子6为生活源，贡献率为15.52%。
对比主成分分析结果来看，两种源解析方法均表明地质背景是研究区土壤重金属主要来源，其次为农业活动和大气沉降。
4. 结 论
（1）土壤pH平均值为5.39，以酸性为主，SOM含量平均值是云南省土壤背景值的1.20倍，Cr、Cu、Cd、Ni、Zn和Hg含量平均值和中位数均超过云南省土壤背景值。除Hg、Pb外，Cd、Cu、Cr、Ni、Zn和As在部分样品中含量超《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618−2018）中风险筛选值，仅有部分样点As、Cd含量超管制值。
（2）污染负荷指数法评价结果显示，研究区土壤重金属主要为轻微污染，占91.75%，其次为中度污染和重度污染分别占3.82%、1.01%，无污染仅占3.42%。研究区综合污染负荷指数为1.43，呈现轻微污染，中度、重度污染区与茅口组和梁山组等地质高背景区耦合，受其影响明显。潜在生态风险指数法评价结果显示，研究区土壤重金属以中等生态风险为主，其次为轻度生态风险，分别占55.53%、39.84%。Cd、Hg为主要生态风险因子。
（3）主成分分析结果显示，研究区土壤重金属来源主要有5种，分别为大气沉降源，峨眉山玄武岩自然源、碎屑岩自然源、农业与生活复合源和早期炼铜废渣与自然复合源。PMF模型解析结果显示，研究区土壤重金属来源主要有6种，分别为大气沉降源、峨眉山玄武岩自然源、碎屑岩自然源、农业源、生活源和早期炼铜废渣与自然复合源。主成分分析与PMF模型解析在结果上趋于一致，即地质背景是研究区土壤重金属主要来源，其次为农业活动和大气沉降，建议加强相关污染土地的监测和管理，减少农家肥不合理施用，强化煤炭工业污染排放监管。
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图 2 滇东典型煤矿区土壤重金属分布及地层分布
Figure 2. Distribution of heavy metals in soil and strata in typical coal mining areas of eastern Yunnan Province
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图 4 土壤重金属单一潜在生态风险系数
Figure 4. Single potential ecological risk coefficient of soil heavy metals
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图 5 土壤重金属综合潜在生态风险指数空间分布（a）与土壤重金属贡献率（b）
Figure 5. Spatial distribution of comprehensive potential ecological risk index of soil heavy metals (a) and contribution rate of soil heavy metals (b)
表 1 土壤理化指标参比标准值
Table 1 Reference standard value of soil physicochemical index
元素
指标土地
类型风险筛选值/(mg/kg) 管制值/(mg/kg) 云南省土壤
背景值/
(mg/kg)pH≤5.5 5.5＜pH≤6.5 6.5＜pH≤7.5 pH＞7.5 pH≤5.5 5.5＜pH≤6.5 6.5＜pH≤7.5 pH＞7.5 As 水田 30 30 25 20 200 150 120 100 18.40 其他 40 40 30 25 Cd 水田 0.3 0.4 0.6 0.8 1.5 2.0 3.0 4.0 0.22 其他 0.3 0.3 0.3 0.6 Cr 水田 250 250 300 350 800 850 1000 1300 65.20 其他 150 150 200 250 Cu 果园 150 150 200 200 — — — — 46.30 其他 50 50 100 100 Hg 水田 0.5 0.5 0.6 1.0 2.0 2.5 4.0 6.0 0.06 其他 1.3 1.8 2.4 3.4 Ni 不区分 60 70 100 190 — — — — 42.50 Pb 水田 80 100 140 240 400 500 700 1000 40.60 其他 70 90 120 170 Zn 不区分 200 200 250 300 — — — — 89.70 SOM — — — — — — — — — 3.89 pH — — — — — — — — — 5.70 注：云南省土壤背景值中pH无量纲、SOM单位为%；风险筛选值和管制值源自《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618−2018）。 
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表 2 土壤重金属潜在生态风险分级标准
Table 2 Classification criteria of potential ecological risk of heavy metals in soil
参数 取值范围 单一潜在生态风险等级 参数 取值范围 综合潜在生态风险等级 E E＜40 轻度 RI RI＜150 轻度 40≤E＜80 中等 150≤RI＜300 中等 80≤E＜160 强 300≤RI＜600 强 160≤E＜320 很强 RI≥600 很强 E≥320 极强
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表 3 土壤理化指标数理统计
Table 3 Mathematical statistics of soil physicochemical indexes
元素指标 最大值/
(mg/kg)最小值/
(mg/kg)中位数/
(mg/kg)平均值/
(mg/kg)标准偏差/
(mg/kg)变异系数/
%超云南省土
壤背景值%超风险筛选值/
%超管制值/
%As 556.00 0.88 5.14 10.05 28.16 280.19 9.46 3.22 0.20 Cd 8.75 0.13 0.57 0.68 0.67 98.09 99.60 94.97 1.41 Cr 577.00 123.00 223.00 253.91 95.15 37.47 100.00 91.35 0 Cu 1344.00 42.80 155.00 166.70 124.22 74.52 99.40 93.96 0 Hg 0.77 0.01 0.06 0.07 0.06 91.92 40.85 0 0 Ni 168.00 38.30 80.50 81.49 15.07 18.50 99.60 79.28 0 Pb 66.10 7.71 24.30 25.24 7.54 29.86 3.62 0 0 Zn 250.00 70.90 144.00 145.21 27.75 19.11 98.19 3.42 0 SOM 20.26 0.34 4.24 4.67 23.38 50.10 56.94 — — pH 8.19 3.84 5.10 5.39 0.86 15.95 29.58 — — 注：最大值、最小值、中位数、平均值、标准偏差中pH无量纲；SOM单位为%。
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表 4 土壤理化指标相关性分析
Table 4 Correlation analysis of soil physicochemical indexes
元素指标 As Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn SOM pH As 1 Cd 0.29 1 Cr 0.09 0.19 1 Cu −0.10 0.11 0.21 1 Hg 0.65** 0.52** 0.07 −0.08 1 Ni −0.07 0.03 0.45** 0.12 −0.15 1 Pb 0.22 0.30 0.02 −0.09 0.38** −0.25 1 Zn −0.05 0.16 −0.03 0.03 −0.01 0.55** −0.01 1 SOM −0.04 0.13 −0.19 0.01 0.23 −0.28 0.41** 0.08 1 pH 0.17 0.26 0.14 0.04 0.15 −0.12 0.14 −0.05 0.08 1 注：** 在 0.01 级别（双尾），相关性显著。
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表 5 土壤重金属主成分分析结果
Table 5 Principal component analysis results of heavy metals in soil
元素 成分 1 2 3 4 5 As 0.90 −0.08 0.06 −0.03 −0.11 Cd 0.51 0.23 0.08 0.50 0.32 Cr 0.07 −0.01 0.96 0.06 0.13 Cu −0.07 0.00 0.11 −0.06 0.95 Hg 0.86 −0.02 −0.02 0.30 −0.01 Ni −0.07 0.71 0.57 −0.25 0.00 Pb 0.13 −0.09 −0.01 0.91 −0.12 Zn −0.01 0.96 −0.08 0.06 0.02 特征值 1.85 1.48 1.28 1.26 1.06 贡献率/% 23.15 18.49 16.02 15.20 13.20 累积贡献率/% 23.15 41.64 57.66 73.36 86.56
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